無論是作為對手的湘軍將領，還是太平天國自己的將領，都一致認為太平軍前期最會打仗的是楊秀清和石達開，後期則是李秀成和陳玉成。李秀成最早只是太平軍的一名普通士兵，但屬於兩廣出來的老兄弟，他先後在東王楊秀清和翼王石達開麾下作戰過。1856年太平天國內訌後，石達開率軍出走，清軍又構築了江南、江北大營兩座包圍圈。面臨政治軍事雙重危機下，洪秀全慧眼識英雄，設立五軍主將，大膽啟用年輕將領李秀成、陳玉成等人，但又對他們不是特別信任，又任命自己的兩個哥哥為王安插在軍中監視他們。李、陳等人雖然心中不快，但沒有怨言。
此後他與陳玉成兩人力撐大局，相互配合中擊破清軍的江南、江北大營，並於1858年11月份在安徽三河鎮全殲湘軍悍將李續賓所部七千人，此役過後李秀成被晉封為“忠王”。李秀成後來創立了“蘇福省”（包括江蘇南部及浙江大部），此處不但是天國財賦主要來源地，也是太平天國的東南屏障。
湘軍圍攻天京時，李秀成屢次勸說洪秀全突圍，但洪秀全認為李秀成有異心，如果出走天京難免會被挾制。洪秀全不走，李秀成也沒辦法，把妻兒老小都安置在天京以示清白。自己則帶領部隊在天京外圍騰挪閃躍，吸引圍攻天京的清軍，然後藉機殲滅。但自1862年陳玉成在皖北被苗霈霖誘騙入清軍大營殺害後，他的壓力已愈來愈重，偏偏又遇到寧願“結硬寨，打呆仗”的曾國藩不肯上當，所以他的結果註定會是一場悲劇。
1864年，湘軍攻入天京前夕，已病入膏肓的洪秀全在病榻上問兒子洪天貴福要誰輔佐，洪天貴福只要李秀成輔佐，洪秀全嘆了口氣，他實際上對李秀成已有很大成見。洪秀全死後，太平天國朝政由洪仁玕和李秀成共領，此時已是日落西山，湘軍已徹底包圍了天京。天京城破後，李秀成帶著幼天王洪天貴福一起突圍出城，亂軍中兩人走散，先後被湘軍抓獲殺死。
據說李秀成被俘後關在木柵中，“九帥”曾國荃為了洩恨，拿著匕首對著這位戰場上老對手的大腿亂刺，李秀成神色不變，滿腹挫敗感的曾國荃以至於失聲痛哭。後來曾國藩親自審訊，或許不願自己的革命事業被人遺忘，李秀成寫了所謂罪狀的回憶錄，曾國藩看後覺得同時代的將領沒有人能比得上他，雖然非常欣賞他，但還是決定處死。原因有二：天京破後湘軍在城中搶奪了大量財物，清政府正在調查，而李秀成對天京後期的狀況非常熟悉，難免會走漏風聲，為湘軍整體利益作想，他必須死；第二，李秀成在太平軍中的威望極高，即使被俘後在湘軍大營裡照樣有投降的太平軍將領向他行禮，這樣的人如果投降後不安分守己，只怕振臂一呼，又要大亂，為天下蒼生作想他必須死。
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