杨辉等JACS:善用缺陷,高效产氢!


戴黎明/杨辉等JACS:善用缺陷,高效产氢!


戴黎明/杨辉等JACS:善用缺陷,高效产氢!


铂原子团簇(Pt-ACs)的尺寸与电子的费米波长相当,通常由数个到数十个Pt原子组成。因此,Pt-ACs具有极高比例的表面原子,具有独特的形貌构型和电子结构,因此与块体或纳米粒子(NP)相比,其催化活性大大提高。

但是,由于它们的表面能高,孤立的微小Pt-AC非常容易团聚成NP,从而失去了高催化活性。因此,需要通过使用载体(例如,用于电催化的碳载体)支撑Pt-AC的同时固定Pt-AC,从而防止Pt-AC聚集。

然而,合成均匀的Pt-AC/C催化剂既费时又繁琐,因为该过程通常涉及多步(还原)反应。

戴黎明/杨辉等JACS:善用缺陷,高效产氢!


为了应对这一挑战,美国凯斯西储大学戴黎明和中国科学院上海高等研究院杨辉等人报告了一种新颖的碳缺陷驱动一步化学沉积法,以制备负载有超小且稳定的铂原子团簇的缺陷结构石墨烯催化剂(Pt-AC/DG)。

戴黎明/杨辉等JACS:善用缺陷,高效产氢!


本文要点

要点1. 理论计算地表明,与正常六边形部位相比,具有较低逸出功的缺陷区域因此具有更高的还原能力,从而使得缺陷部位Pt离子的优先还原。

要点2. 而且,Pt和碳缺陷之间的强结合能有效地抑制了自发还原的Pt原子的迁移,从而牢牢固定了所得的Pt-AC。

要点3. 电化学分析表明,与商用Pt/C催化剂相比,Pt-ACs在催化析氢反应中具有更高的性能,显示出更好的单位质量活性,较高的Pt利用效率和出色的稳定性。

要点4. 与商业Pt/C催化剂相比,质子交换膜与Pt-AC/DG阴极的结合使用表现出优异的析氢活性和非凡的稳定性,并且Pt的使用量大大减少。

Qingqing Cheng, et al. Carbon-defect-driven electroless deposition of Pt atomic clusters for highly efficient hydrogen evolution, J. Am. Chem. Soc. 2020

DOI: 10.1021/jacs.9b11524


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