制备单原子又有新策略,贵金属负载量可达10%且稳定

制备单原子又有新策略,贵金属负载量可达10%且稳定

通讯作者:Yue Lin, Hai-Wei Liang,储胜启

通讯单位:中国科学技术大学,高能物理所

研究亮点:

1. 发展了一种高含量贵金属单原子催化剂的制备方法。

2. 实现了较优异的催化活性。

由于具有高原子利用率和独特的性质,当金属被缩小到亚纳米级团簇甚至原子分散时,通常表现出强大的催化活性和选择性,然而,在实际的催化应用中,在固体载体上负载高含量的单原子分散金属催化剂仍然是一个巨大的挑战。

难点主要在于,在没有配体保护的情况下,单原子表面能高,倾向于聚集。一旦负载量变高,很容易变成团簇或纳米颗粒。虽然开发了这样那样的制备方法,但是想要满足实际应用,还是存在很多问题。

有鉴于此,中国科学技术大学的Hai-Wei Liang、Yue Lin、高能物理所储胜启等人报道了一种硫锚定策略,实现了多种高负载量贵金属单原子分散贵金属催化剂的制备。

制备单原子又有新策略,贵金属负载量可达10%且稳定

要点1:设计原则

研究人员使用介孔硫掺杂碳载体实现了高负载量单原子分散贵金属催化剂,高含硫量和大的表面积使支架赋予了载体高密度的锚定点,通过强的化学间金属-硫相互作用来固定金属原子,即便在200-500 ℃也能保持稳定。采用这种硫素锚定策略,作者合成了原子分散的Ru、Rh、Pd、Ir和Pt催化剂,其金属负载量可达10%,比表面积高达1000 m g。

要点2:催化性能

为了验证催化剂的反应活性,研究人员进行各种模型反应,得到了优异的催化选择性。而且,利用所制备的Pt催化剂进行FAOR反应,其活性比庄信万丰20 wt%Pt/C催化剂活性高30倍;作者还利用所制备的Ir催化剂进行各种喹啉衍生物加氢,催化活性比工业Ir/C催化剂高20倍。

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小结

总之,这项研究发展了一种高含量单原子催化剂的制备方法,为开发更实用的单原子催化剂提供了新思路。

参考文献:

Lei Wang, et al. A sulfur-tethering synthesis strategy toward high-loading atomically dispersed noble metal catalysts. Science Advances, 2019.

DOI: 10.1126/sciadv.aax6322


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