同治元年（1862年）春，已是中年的徐寿同小他十五岁的同乡青年华蘅芳来到两江总督曾国藩营中。一年多前英法联军才打进北京，火烧圆明园，「师夷长技以制夷」的洋务运动已刻不容缓。他们两人因一起研究西学、仿制西方器械而颇有盛名，因而以「才能之士，能通晓制造与格致之事者」的资格，受到曾国藩的保举任用。
面对曾国藩的赞扬与期许，徐寿感慨万千。一方面，他为父母双双早逝，无缘亲见他未经科举考试却仍能获得朝廷重用而感到遗憾，另一方面，却又感到心虚，因为他当初放弃传统仕途，潜心研究西学，可不是有什么深谋远见或救国抱负，纯粹是因为对科学的兴趣罢了。
他一开始就深受中国历代的科技典籍所吸引，举凡算术、天文、历法、音律、矿学等等，他无一不感兴趣。接触明末清初由传教士引进的西方科学翻译著作后，发现其内容有条有理，详述基本原理与推演过程，更令他大为倾心，于是转而全心研究西学，不仅吸收其中的科学知识，还按图索骥，动手实作书中的科学实验。例如他会特地到上海购买器材来做书中的化学实验；也曾将水晶印章磨制成三棱镜，以验证光的折射实验；还买来洋枪，与华蘅芳两人一起研究抛物线运动。
靠着这样的研究态度，徐寿对于所接触的科学知识不仅知其然，还知其所以然。因为掌握了背后的原理，徐寿在仔细观察过实物后，就能做出同样的器械，例如复杂的自鸣钟。来到曾国藩的麾下后，他也不负所望，在三年内就成功打造出中国第一艘蒸汽轮船「黄鹄号」。这艘轮船的设计与建造完全没有假手外人，徐寿也因此获颁「天下第一巧匠」的匾额。
但徐寿更在意的始终是基本的科学原理，而非巧技。经过几年的造船任务后，徐寿终于如愿在1868年设立翻译馆，专责翻译西方的科学书籍。他亲自与英国人傅兰雅（J. Fryer）合译《化学鉴原》一书；除了金、银、铜、铁等等已有惯用名称之外，针对其它尚无译名的元素，他们首创将元素英文名称的第一音节或次音节译为汉字后，再依元素的类别冠以不同部首。锂、钠、镁、镍、硒、碘、钙、铍、……等24个元素即为他们所命名，而他们发明的化学元素命名方式也沿用至今。
徐寿深感科学教育的重要，又在1876年开办了「格致书院」，专门培养科技人才；并于同年支持傅兰雅出版《格致汇编》科技期刊，介绍西方的科学技术。徐寿晚年即搬入格致书院的寓所，最后亦病逝于此，他的努力终究来不及挽回中国的倾颓。
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