1999年林峰開始在《真情》、《創世紀》、《狀王宋世傑》、《碧血劍》等劇中跑龍套，飾演過侍應生、獄警、告狀人、黑衣人等。
2001年的《美味情緣》是林峰第一次在電視劇中擔任重要角色。當時戲劇組沒什麼20歲左右的男新人，而《美味情緣》需要一個在離島長大的年輕人做楊千嬅男友，當他在化妝間見到皮膚黝黑的林峰，就覺得他很適合。
2001年的《尋秦記》讓林峰真正嶄露頭角，林峰飾演秦始皇一角受到各界的矚目，趙盤本為趙國公子，陰差陽錯之下冒用嬴政之身份，成為項少龍所扶植的秦始皇。
2003年在《律政新人王》中飾演了一個有些另類、帶點市井但卻重情重義很善良的律師，其演出獲得一致好評，林峰更因此在2003年度萬千星輝頒獎典禮中奪得“飛躍進步男藝員”獎項。
2004年在《大唐雙龍傳》中飾演寇仲一角，寇仲在隋末亂世中的一個小混混迅速崛起成為一方霸主，最後結局身亡引無數電視迷惋惜。但也正是這部劇打開了林峰在海外及內地的市場，於2005年的Astro華麗臺電視劇大獎中獲得“我的至愛角色”和“我的至愛男主角”兩個獎項，海外稱帝。
2004年在《天涯俠醫》飾演齊百恆，本劇講述無國界醫生的工作。齊百恆在“生命動力”中當義工時認識了夏曉彤的妹妹夏曉晴，對其心儀，後為其男友。為求逼真，攝製組專程前往東非肯尼亞及廣西拍攝外景，再現“無名英雄” 遊走天涯、救死扶傷的傳奇。
2006年與吳美珩合演《女人唔易做》成為2006年TVB劇集最高收視記錄，林峰的演技被進一步肯定，並第二次入圍TVB視帝五強。
2007年在《溏心風暴》中飾演程亮，劇集開拍當時，無線正鬧小生花旦荒，原定以一眾年輕演員擔大旗，後來林峰於本劇被稱為客串性質演出。
2007年在《歲月風雲》中飾演華振邦，為了慶祝香港迴歸十週年，《歲月風雲》由央視和香港無線電視合拍， 登上央視八套的黃金時段播出取得了收視率全國第一的好成績，而由央視欽點林峰飾演的華振邦一角讓林峰勇奪“內地觀眾最喜愛TVB男藝人”獎項，演技有目共睹。
2008年憑《溏心風暴之家好月圓》中真實平凡的管家仔奪得TVB“我最喜愛的電視男角色”獎項，並在星和無線電視大獎頒獎典禮奪得“2009我最愛TVB男藝人”獎項。
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