石達開十六歲那年，以傳播基督教為名籌備反清起義的洪秀全、馮雲山慕名來訪，邀其共圖大計，石達開慨然允諾，三年後毀家纖難，率四千餘人參加金田起義，被封為左軍主將。1851年12月，太平天國永安建制，20歲的石達開被晉封“翼王五千歲”，“羽翼天朝”;稱天父第七子，成為太平天國的領袖之一和太平軍的一路統帥。
從1851年1月到1853年3月，自出廣西到金陵，石達開隨太平軍轉戰數省，與清軍大小數百戰，總是一路當先，所向有功，清軍聞風喪膽，號之曰“石敢當”。1853年2月，太平軍棄武昌順流東下，石任前敵指揮，連下九江、安慶、蕪湖，經過10余天的圍攻，攻克金陵。1853年3月，太平天國定都金陵，改號天京，石達開留京輔佐東王楊秀清處理政務。定都之後，諸王享樂主義抬頭，廣選美女，為修王府而毀民宅，據國庫財富為己有，唯石達開潔身自好，從不參與。
1853年秋，石達開奉命出鎮安慶，節制西征軍事，他打破太平天國以往重視攻佔城池、輕視根據地建設的傳統，採取穩紮穩打的策略，逐步擴大根據地範圍，親自指揮攻克清安徽臨時省會廬州(今合肥)，迫使名將江忠源自盡。1854年夏秋，太平軍在西征戰場遭遇湘軍的兇狠反撲，節節敗退，失地千里。湘軍兵鋒直指九江，石達開臨危受命，再度出任西征軍主帥，親赴前線指揮，於1855年初在湖口、九江兩番重創敗湘軍，湘軍水師潰不成軍，統帥曾國藩投水自盡，被部下救起，西線軍事步入全盛。同年秋天，石達開揮師江西，不四月連下七府四十七縣。
石達開不僅是個卓越的軍事統帥，也是一位傑出的政治家，在安徽、江西期間他放棄了絕對平均主義的空想，全面推行符合實情的經濟政策。石達開到安徽後，組織各地人民登記戶口，選舉基層官吏，又開科舉試，招攬人材，建立起省、郡、縣三級地方行政體系，使太平天國真正具備了國家的規模;與此同時，整肅軍紀，恢復治安，販濟貧困，慰問疾苦，“於鄉里之豪暴者抑制之，無告者恤之”使士農工商各安其業，並制定稅法，徵收稅賦，為太平天國的政治、軍事活動提供所需物資，有效地保障了天京的供應和安全。由於軍紀嚴明，施政務實，愛民如子，求賢若渴，人民爭相擁戴，許多原本對太平天國不友好的知識分子也轉而支持太平軍，隊伍迅速擴大，敵人哀嘆“民心全變，大勢己去”。從而建立起比較穩定的根據地，有力地支援戰爭，保障天京的供給。攻破江南大營之後，石達開奉命回守湖北武昌。
在韋昌輝被殺後，石達開在天京奉洪秀全命輔政。洪秀全此時開始提防石達開，任用其兄洪仁發和洪仁達牽制他。石達開日益無立足之地，於1857年從天京出走到安慶，一路上太平軍相從者如雲。洪秀全這時另任命中軍主將，架空了石達開身為通軍主將的名分，但石達開終生以天國翼王身份自居，不肯另立旗號。
太平軍的高級將領們對石達開的膽略十分推崇，如忠王李秀成談及各王優劣才能時“皆雲中中，而獨服石王，言其謀略甚深”，英王陳玉成認為太平軍將領“皆非將才，獨馮雲山石達開差可耳”。不只如此，他還贏得了眾多與他敵對立場的人的敬重，如地主文人周詢在《蜀海叢談》中稱其為“奇男子”，清朝二位貢生在湘軍軍宴上公開說他有“龍鳳之姿，天日之表”，在大渡河畔與他為敵的王松林，許亮儒，都對他的英雄氣概與仁義之風欽佩不己。直到他死去近40年後，由清朝地主文人所撰的著作《江表忠略》之中還有這樣的記敘:“至今江淮間猶稱二，二，石達開威儀器量為不可及”。
石達開被認為是太平天國將領中最富有謀略的人。曾國藩說“查賊渠以石為最悍，其證煽蕎民，張大聲勢，亦以石為最橘”，曾國藩的幕僚薛福成則贊其為“絕代英物”。左宗棠說“石逆狡悍著聞，素得群賊之心，其才智出諸賊之上，而觀其所為，頗以結人心，求人才為急，不甚附會邪教但說，是賊之宗主，而我所畏忌也”。駱秉章說他“能以狡黯收拾人心，又能以兇威鈴制其眾”，是“首惡中最狡悍善戰”。他贏得了眾多與他敵對立場的人的敬重。美國傳教士麥高文通訊中有一段著名的話:“這位青年領袖，作為目前太平軍的中堅人物，各種報道都把他描述成為英雄俠義的一勇敢無畏，正直耿介，無可非議，可以說是太平軍中的培雅得(法國著名將領和民族英雄)。他性情溫厚，贏得萬眾的愛戴”。對石達開作出了最高的評價。石達開的出走是洪氏家庭專制政治迫害的結果，陳玉成、李秀成對錯誤領導的順從使自己也成了錯誤領導的殉葬品。潘旭斕先生在《大渡河鐘聲》、《歧路詠歎調》、《復調輓歌》中指出，他們的悲劇，不在於對無可救藥的洪氏小朝廷盡忠不夠，而在於過於愚忠。
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