元朝建立后，在中央设立中书省，在地方建立行中书省，简称行省。行省起初大多为中书省的临时派出机构，灭南宋后开始演变为地方固定的行政建置。宋景炎元年，即元至元十三年(1276)，阿里海牙占领潭州，随即“分遣官属，招徕末附者”。宋荆湖南路衡、永、全、道、桂阳、宝庆、武冈各州军监守臣见首府陷落，大势已去，“皆率其民来迎”，湖南迅即平定。次年，元王朝为用兵岭南和稳定湖南局面，将荆湖行省治所迁来潭州，作为军政中枢。是年，平定宋广南西路，荆湖行省改为湖广行省，辖境包括了宋代的荆湖南北二路和广南西路，为今湖南、湖北、广西、贵州四省之地。作为“湖、岭要剧”的潭州，在元朝平定湖湘、征服岭南的战争中起到了举足轻重的作用，因此元朝所建立的湖广行省当时又称为“潭州行省”、“湖南行省”。长沙县成为荆湖行省或湖广行省的驻置之地。
元军平定湖南那一年，即将原有各州一律改为路，设置总管府。宋祥兴元年即元至元十五年（1278），改荆湖南路为湖南道，设宣慰使司，下辖潭州、衡州、永州、郴州、道州、全州、宝庆、武冈八路和茶陵、常宁二直隶州。当时，由于湖广行省尚设治于长沙，又因退入湘中、湘南山林溪峒的宋朝军民仍在进行抵抗，元王朝乃将湖南道治所设于衡州，以利就近弹压。元至元十八年（1281），湖广行省治所移鄂州，湖南道即迁治长沙县辖境内，直到元朝末年。
元朝的道之下，设路一级行政区。湖南道下的潭州路行政辖区与宋朝一样，有长沙、善化、宁乡、安化、衡山五县和浏阳、醴陵、湘潭、湘乡、攸、湘阴、益阳等七州，共12个州县。在天历二年(1329)三月，潭州路又改名为天临路。潭州（或天临）路的治所，亦驻置城长沙县辖境之内。
潭州路的改名，是元朝的文宗皇帝图帖睦尔开金口所致，并与他在潭州的一段辛凉愁苦的生活有关，也曲折地映现出元后期皇族内讧、宫廷剧变的一幕。图帖睦尔为元武宗次子，元延祐七年（1320），因权臣倾轧被放逐到遥远荒凉的海南岛达三年之久。期间朝中政变迭起，皇帝如同走马灯似的一连换了几个。至治三年（1323），泰定帝即位，召在海南之琼州(今海口)的图帖睦尔回京。图帖睦尔有幸被召，遂涉风涛，越五岭北上。不料行至潭州，又有旨命他暂停不进，于是在长沙滞居数月，郁郁而不得志。回到京师，又先后被送往建康、江陵。泰定五年 (1328)，泰定帝死，权臣燕铁木儿发动政变，饱经流离之苦的图帖睦尔因此而登上帝位，是为元文宗。文宗即位后，似乎为洗刷他10年来屡被放逐的耻辱，下诏将他徙居过的地方全部改为吉祥的名字。于是，建康、江陵、琼州分别改为集庆、中兴、乾宁，潭州则改为天临。天临即天子临幸之意，这在当时是一种莫大的恩宠。
作为元朝湖南道的中枢之地，长沙仍然是首当其要的军事重镇。元代的军事机构，中央设枢密院，总揽全国军务；地方设行枢密院，统率各地各镇戍军；各道设都元帅府，以宣慰使兼领军旅；路设万户府，其下为干户所，军事长官分别为万户和干户。因此，元朝时，长沙县辖境内不但有湖广行省、湖南道、潭州（或天临）路的治所驻置，还是当时湖南最高军事机构的所在地，是所辖各路州万户府的指挥中心。
元朝镇戍湖南的军队，主要为汉军和南军，但首府长沙则有其精锐之师蒙古军驻守。据《元史・兵志》记载，至元十七年 (1280)，“以扬州行省四万户蒙古军更戍潭州”； 至元二十一年(1284)，“诏潭州蒙古军依扬州例，留一千人，余悉放还诸奥鲁”，即撤回后方“老营”。《元史・成宗本纪》亦载：元贞元年 (1295)，枢密院奏湖广行省“疆界阔远，缺乏戍军”，请增兵力。次年，成宗即命“徙江浙行省拔都军万人戍潭州，潭州以南军移戍郴州”。拔都军即为蒙古军精选勇武敢死之士组成的部队。潭州军事之要，于此可见。
元王朝征服湖南之初，曾实行野蛮的屠杀政策和落后的奴役制度，烧杀掳抢，掠民为奴。当时，长沙有不少官署民舍被毁，连岳麓山下的书院也付之一炬，军民被杀戳或掠为家奴。阿里海牙一人就在荆湖地区，“以降民三千八百户没入为家奴，自置吏治之，岁责其租赋，有司莫敢言”，从而使包括长沙在内的湖湘地区遭到很大的破坏。但也有一些官员，包括部分“雅好儒术”、受汉文化影响较多的蒙古贵族，深明大义，能够出而制止，又使湖南遭受的破坏有所减轻。其制止元兵屠城杀降就是一个典型的事例。
元军攻破潭州时，一些将领掳掠。当时，荆湖行省参知政事崔斌和行省郎中和尚坚决反对，并仗义直言，出而制止。崔斌向他们“喻以兴师本意”，和尚也劝诫说：“拒我师者宋将耳，其民何罪?既受其降，即是吾民，杀之何忍?”有的将领则争辩道：“编民当如公说，敌兵必诛之。”崔斌又说，他们也是效忠其主，我们应当予以族扬抚慰，“以劝未附者”，何况杀降还是很不吉祥的事呢!最后，由于两人的力劝，也由于统帅阿里海牙为宁乡人欧道力阻所动，各将领终于放弃了屠城的打算，潭州得以避免了一场大屠杀，“一城之人赖以全活”。后来元世祖忽必烈还特为下诏嘉勉，并升任崔斌为行省左丞，其位仅在阿里海牙之下。长沙百姓也甚为感激，曾在城内建生词一座，以表怀念。元军占领潭州后，所辖安化、湘乡、衡山一带人民“所在蜂起”抗元。崔斌驻南岳，湖南宣慰使奥鲁赤驻长沙，督兵镇压。当时，其行省同僚主张杀降，但崔斌、奥鲁赤俩人力排众议，仅诛为首者数人，其余全部放归。
元朝在湖南的统治确立之后，一些地方官又能注意吏治，与民休息，安定社会。至元三十年(1293)，元朝出征交趾，特命“发湖湘富民万家，屯田广西”。时任湖广行省平章政事的哈刺哈孙深为忧虑，乃秘密遣使入奏，说：“往年远征无功，疮痍未复，今又徙民瘴乡，必将怨叛。”随后，行省属吏呈上有关卷册，请他签署，他默不作答，属吏再请，他则以“姑缓之”回复。不久，元世祖采纳了他的主张，湖湘富民得以幸免离乡背井，“民皆感悦”。湖南宣慰使张国纪为搜括军费，按唐宋末年之制创征夏税，百姓不堪负担。哈刺哈孙闻后，愤然斥之曰：“亡国败政，失宽大之意，圣朝其可行邪?”行省右丞秃忽鲁也上奏朝廷，“屡请罢之”，从而废止了一桩剥民苛政。
元成宗大德年间(1297-1307)的湖南宣慰使立智理威，驻长治湘期间力除弊政。他常深入民间，“问民所不便凡十数事，上于朝”，使“民力少苏”。武宗至大年间(1308-1311)的宣慰副使阿荣，关心民间疾苦，时湖南各路发生饥荒，他“分其廪禄，为粥以食，饿者仍发粟赈之，所活甚众”。各路、州县的官吏也不乏循良，如潭州学正刘必大修复岳麓书院，长沙知县许熙载开办义学，使元代长沙教育得以复兴。
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