在初唐那場喋血禁門的事變——玄武門政變中，秦王李世民終於得到了太子之位，而作為這次政變的主要策劃人長孫無忌也成了李世民最大的功臣，此後一直恩寵有加。
李世民即位後，王妃長孫氏被立為皇后，長孫無忌出任吏部尚書、封齊國公，不久又晉封尚書右僕射，成為一人之下萬人之上的宰相。儘管長孫兄妹貴寵無比，但他們並沒有恃寵而驕，相反，還時時極力抑制自己的言行。
在長孫皇后的極力勸阻下，太宗無奈之下讓長孫無忌離開了相位，但對他依然恩寵不衰。貞觀五年（631年），長孫無忌和房玄齡、杜如晦、尉遲敬德四人各封一子為郡公。二年後，太宗又封長孫無忌為司空。不過遭到了長孫無忌的推辭，太宗沒有允准。太宗追思創業艱難，也念及長孫無忌的輔佐之恩，作了一首《威鳳賦》賜給長孫無忌，曰：有一威鳳，憩翮朝陽。晨遊紫霧，夕飲玄霜。資長風以舉翰，戾無衢而遠翔……
太宗在賦中將自己比作威鳳，在遭到同林中各種鳥雀的詆譭攻擊時，差點丟了命，幸虧“君子”的扶持，才得以展翅翱翔。這位拯救危難的“君子”便是長孫無忌。
貞觀十六年六月二十一日，長孫皇后病逝，年僅三十六歲。長孫皇后死後，太宗對長孫無忌更加寵愛，長孫無忌也更加謙遜。不過，他謙遜的是國家祿位，對於國家大事仍然是秉公直言，從不避諱。第二年，宮中又發生了一場重大變故：皇太子李承乾被廢。
太子被廢，就意味在儲位人這一問題上會引起激烈的角逐。以岑文本等為首的大臣贊同裡太宗第四子魏國王李泰為太子，事實上，太宗對這個兒子也頗為滿意。但是長孫無忌和褚遂良等卻主張立李世民的第九子晉王李治。
雖說李世民喜歡李泰，但又不想駁回元老派長孫無忌等人的面子，為此猶豫不決。這期間，李泰為了取得儲君的地位，大肆活動，甚至恫嚇年方十五歲的李治。他的陰謀敗露後，太宗大為傷感，召來長孫無忌、房玄齡、李勳和李治，對他們說：“朕三子（長孫皇后所生）一弟，竟這般作為，朕實在想不開！”
剛說完，太宗便抽刀準備自刺，幸好長孫無忌及時抱住了他，奪下他的刀交給李治。隨後太宗又說：“朕欲立晉王為太子！”這正是長孫無忌的心意，他大聲回道：“謹奉皇上詔命，誰敢有異議，臣請斬了他！”隨即，李治拜見舅舅，感激他的擁戴之功。
李治被定為太子後，長孫無忌便成了太子太師，輔佐李治。不過，在太宗的心裡，他實在不喜歡這個太子，覺得他為人太仁弱，只是看在長孫無忌等人的面上才立了他。隨著時間的推移，太宗對李治越來越不順眼，打算廢了他，另立三子李恪為太子。
可是李恪身上有個缺陷，他是隋煬帝女兒楊氏所生，且不論他是前朝帝王的女兒。就是論嫡庶李恪也沒有資格繼承皇位。因此，太宗的這個想法遭到了以長孫無忌為首的群臣的反對，在一片質疑聲中，太宗另立太子的想法最終作罷。
貞觀十九年，太宗御駕親征朝鮮半島，命長孫無忌代理門下省的長官——侍中，其實也是宰相之職。御駕返京後，長孫無忌上奏請辭太子太師一職，太宗準其所奏。二年後，長孫無忌奉命出任揚州都督。貞觀二十二年，太宗患病不起，令長孫無忌回京，並任命為中書令，知尚書、門下省事，實際上是讓他總覽朝政。
貞觀二十三年五月，太宗已到彌留之際，他把長孫無忌和褚遂良叫到床邊，遺命他們輔佐太子。他對李治和褚遂良說：“無忌盡忠於朕，你即位後不要損害無忌。否則就不是朕的子孫，也不是大唐的臣子！”可以想見，太宗在臨死之際還關懷著日後的長孫無忌。
然而事實難料，太宗對長孫無忌恩寵有加，可卻不得李治歡心，尤其是得罪了武后。最終落得被誣陷、賜自盡，在開國功臣中死的最慘。直到他死後一百零二年，肅宗李亨才下令為長孫無忌平反，這位大唐開國功臣在九泉之下才得以瞑目。
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