在初唐那场喋血禁门的事变——玄武门政变中，秦王李世民终于得到了太子之位，而作为这次政变的主要策划人长孙无忌也成了李世民最大的功臣，此后一直恩宠有加。
李世民即位后，王妃长孙氏被立为皇后，长孙无忌出任吏部尚书、封齐国公，不久又晋封尚书右仆射，成为一人之下万人之上的宰相。尽管长孙兄妹贵宠无比，但他们并没有恃宠而骄，相反，还时时极力抑制自己的言行。
在长孙皇后的极力劝阻下，太宗无奈之下让长孙无忌离开了相位，但对他依然恩宠不衰。贞观五年（631年），长孙无忌和房玄龄、杜如晦、尉迟敬德四人各封一子为郡公。二年后，太宗又封长孙无忌为司空。不过遭到了长孙无忌的推辞，太宗没有允准。太宗追思创业艰难，也念及长孙无忌的辅佐之恩，作了一首《威凤赋》赐给长孙无忌，曰：有一威凤，憩翮朝阳。晨游紫雾，夕饮玄霜。资长风以举翰，戾无衢而远翔……
太宗在赋中将自己比作威凤，在遭到同林中各种鸟雀的诋毁攻击时，差点丢了命，幸亏“君子”的扶持，才得以展翅翱翔。这位拯救危难的“君子”便是长孙无忌。
贞观十六年六月二十一日，长孙皇后病逝，年仅三十六岁。长孙皇后死后，太宗对长孙无忌更加宠爱，长孙无忌也更加谦逊。不过，他谦逊的是国家禄位，对于国家大事仍然是秉公直言，从不避讳。第二年，宫中又发生了一场重大变故：皇太子李承乾被废。
太子被废，就意味在储位人这一问题上会引起激烈的角逐。以岑文本等为首的大臣赞同里太宗第四子魏国王李泰为太子，事实上，太宗对这个儿子也颇为满意。但是长孙无忌和褚遂良等却主张立李世民的第九子晋王李治。
虽说李世民喜欢李泰，但又不想驳回元老派长孙无忌等人的面子，为此犹豫不决。这期间，李泰为了取得储君的地位，大肆活动，甚至恫吓年方十五岁的李治。他的阴谋败露后，太宗大为伤感，召来长孙无忌、房玄龄、李勋和李治，对他们说：“朕三子（长孙皇后所生）一弟，竟这般作为，朕实在想不开！”
刚说完，太宗便抽刀准备自刺，幸好长孙无忌及时抱住了他，夺下他的刀交给李治。随后太宗又说：“朕欲立晋王为太子！”这正是长孙无忌的心意，他大声回道：“谨奉皇上诏命，谁敢有异议，臣请斩了他！”随即，李治拜见舅舅，感激他的拥戴之功。
李治被定为太子后，长孙无忌便成了太子太师，辅佐李治。不过，在太宗的心里，他实在不喜欢这个太子，觉得他为人太仁弱，只是看在长孙无忌等人的面上才立了他。随着时间的推移，太宗对李治越来越不顺眼，打算废了他，另立三子李恪为太子。
可是李恪身上有个缺陷，他是隋炀帝女儿杨氏所生，且不论他是前朝帝王的女儿。就是论嫡庶李恪也没有资格继承皇位。因此，太宗的这个想法遭到了以长孙无忌为首的群臣的反对，在一片质疑声中，太宗另立太子的想法最终作罢。
贞观十九年，太宗御驾亲征朝鲜半岛，命长孙无忌代理门下省的长官——侍中，其实也是宰相之职。御驾返京后，长孙无忌上奏请辞太子太师一职，太宗准其所奏。二年后，长孙无忌奉命出任扬州都督。贞观二十二年，太宗患病不起，令长孙无忌回京，并任命为中书令，知尚书、门下省事，实际上是让他总览朝政。
贞观二十三年五月，太宗已到弥留之际，他把长孙无忌和褚遂良叫到床边，遗命他们辅佐太子。他对李治和褚遂良说：“无忌尽忠于朕，你即位后不要损害无忌。否则就不是朕的子孙，也不是大唐的臣子！”可以想见，太宗在临死之际还关怀着日后的长孙无忌。
然而事实难料，太宗对长孙无忌恩宠有加，可却不得李治欢心，尤其是得罪了武后。最终落得被诬陷、赐自尽，在开国功臣中死的最惨。直到他死后一百零二年，肃宗李亨才下令为长孙无忌平反，这位大唐开国功臣在九泉之下才得以瞑目。
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