蒙哥即位後，積極進行侵略南宋的戰爭準備。1252年，派忽必烈率軍南侵大理，以速不臺子兀良合臺總軍事。
計劃在征服大理後，一方面可以利用西南少數民族軍隊增強侵宋的兵力，一方面可以從背後包抄夾攻南宋的長江中游。
1253年夏，忽必烈親率精銳的蒙古大軍以及投降蒙古的漢族地主武裝和色目人的軍隊共10萬，起兵南下。蒙古大軍進駐六盤山，俟諸軍齊集，糧餉、器械準備充足後，同年秋，進至臨洮，取道吐蕃向大理進發。
1253年初冬，兀良合臺西道軍和忽必烈中道軍穿過吐蕃，進入大理，在金沙江分別降服了大理北四百里的麼些蠻各部，其部酋長唆火脫因、塔裡馬、麥良等向蒙軍投降，但也有一些麼些部落堅持抗戰。
忽必烈從這裡遣使到大理招降，但使臣為大理國所殺。忽必烈又率軍繼進，攻下大理國西部白蠻諸寨柵。隨後，蒙古大軍兵臨大理城下。
大理國王段興智與權臣高洋、高和兄弟背城出戰，大敗，忽必烈招之不降，棄城遁去，大理城陷。
蒙古軍又分軍追擊高氏兄弟，獲之斬於姚州(今雲南姚安)。1254年春，忽必烈留下兀良合臺率軍戍守大理，並繼續征服大理境內未附諸部，又任命劉時中為宣撫使，然後率軍北還，復徑吐蕃回至關中。
同年秋，兀良合臺領兵繼續向東進取附都普闡(今雲南昆明)，蒙古軍久攻而破，俘獲段興智。
次年，兀良合臺遣送段興智去見蒙哥，蒙哥用懷柔政策，不殺並賜金符使歸國，協同蒙古所委官員、將領安撫並繼續征服未附部落。
段興智回國後，統率本族軍隊幫助蒙古征服了國中堅持抗戰的各部，使蒙古統一了大理各部。
統一大理後，按照內地制度設置郡縣，使雲南統一於元朝中央政府管轄之下，並在大理進行屯田，推廣先進的漢族生產技術和文化。
雲南自八世紀中葉南詔割據以來，歷五百年，至此歸於統一，這對於我國多民族統一國家的發展，對雲南地區經濟、文化的進步，均有重大的積極意義。
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