巴巴羅薩行動中，古德里安的第2集團軍隸屬於馮.博克元帥指揮的中央集團軍群，目標是莫斯科方向。6月22日戰爭一開始，古德里安勢如破竹，一路猛衝猛打，不到三週時間就挺進蘇聯境內400-500公里，德軍幾乎佔領白俄羅斯全境。 7月16日，古德里安攻下斯摩稜斯克，打開了通向莫斯科的門戶。
此後，巴巴羅薩的進度突然慢了下來，飛臨前線視察的希特勒下達了令眾將領不解的命令—分兵南方。希特勒命令古德里安掉頭向南挺進基輔，協同倫德施泰特的南方集團軍群共同“解決”基輔地區的蘇軍西南方面軍。
正向莫斯科一路狂飆的古德里安只得悻悻作罷，無奈掉頭向南運動。9月9日，古德里安親自指揮麾下的第3裝甲師衝破蘇第40集團軍的防線，與南方集團軍群會師合圍。至9月26日，基輔會戰結束，在這場希特勒所稱的“史上最大圍殲戰”中，幾乎整個蘇聯紅軍的西南方面軍被圍，66萬蘇軍被俘。因德軍的包圍圈密而有漏，極少蘇軍僥倖突圍逃脫，其中就有大名鼎鼎的布瓊尼和鐵木辛哥兩位元帥及赫魯曉夫政委。
穩定南翼解決了糧食這個大問題後，德軍發起颱風行動，集中兵力向莫斯科發起進攻，古德里安也接到了北上的命令，但此時已即將進入十月。
按照計劃，古德里安率第2集團軍突破蘇軍第50集團軍的防線逼近布良斯克，隨後協同快速兵團從南面和東南迂迴莫斯科。
10月3日，中路德軍奪取了蘇軍沒來得及設防的空城奧廖爾，10月6日又奪取布良斯克。隨後，德軍沿奧廖爾-圖拉公路向莫斯科以西的維亞濟馬方向推進。為此，蘇軍西方面軍進行了艱苦的防禦抵抗，試圖為組建和集中新的預備隊贏得時間。
其實，經過連續三個多月的艱苦戰鬥，疲憊的德軍攻勢明顯不如戰爭初期強大了。對付蘇軍，他們仍採用“以快速的裝甲部隊迅速對敵縱深迂迴，再分割包圍”的老套戰術，這一招，蘇聯人在半個月前的基輔戰役中應該記憶深刻。況且，這樣的“大縱深迂迴敵後打援”同時也冒著被對手反包圍的巨大危險， 可以說是一招險棋。
10月7日，德軍各坦克集團在維亞濟馬附近會合，切斷了蘇軍第19、第20、第24和第32共4個集團軍的退路。10日，德軍從兩地域向莫斯科方向發起進攻。
朱可夫臨危受命任方面軍司令，帶領被合圍的蘇軍抗擊了德軍數次衝擊和空襲。到了13日，蘇軍維亞濟馬集團大部被殲，小部突圍出來留在敵後進行遊擊戰。
就這樣，在已近強弩之末的德軍攻勢中，蘇聯紅軍雖進行了頑強抵抗，還是有66萬人成為俘虜。
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