銅基電催化劑中的晶界可提高太陽能驅動的電化學CO2還原對多碳產品的選擇性。然而，在銅中形成晶界的方法仍然非常有限。近日，天津大學鞏金龍教授團隊使用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作為添加劑控制銅電沉積的晶粒生長製備了富晶界的銅催化劑（GB-Cu），並將其用作電催化劑。
本文要點
要點1. 與其它添加劑（如檸檬酸）與Cu離子形成絡合物以控制沉積動力學不同，PVP是一種物理化學惰性聚合物，可以可逆地吸附在銅表面上，從而在動力學上增加了成核速率並減小了晶粒尺寸。此外，PVP的惰性可避免碳汙染的引入。
要點2. 實驗發現，製備的GB-Cu可以在很寬的電位範圍內以70％的高選擇性將CO2轉化為乙烯和乙醇。當與Si太陽能電池耦合時，太陽能到C2產物能量轉換效率可達3.88％，以及52 mA∙cm-2的高電流密度。
要點3. 原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜(ATR-SEIRAS)研究表明，晶界的存在增強了關鍵中間體（* CO）在銅表面的吸附，從而進一步促進了CO2的還原。
Zhiqiang Chen, et al. Grain-Boundary-Rich Copper for Efficient Solar-Driven Electrochemical CO2 Reduction to Ethylene and Ethanol. J. Am. Chem. Soc. 2020,
DOI: 10.1021/jacs.0c00971
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