1260年初，從蒙、宋前線匆匆北返的忽必烈抵達燕京。他在燕京附近駐紮了將近三個月。蒙哥汗親征時留鎮漠北的阿里不哥，竭力誘使忽必烈口到草地，好逼迫他就範，再名正言順地登上大汗寶座。忽必烈則清楚地意識到，在阿里不哥鞭長莫及的情況下，自己在控制和調動進入漢地的蒙古軍及漢軍方面擁有莫大的優勢與便利。因此他不肯輕易離開經營有年的中原而貿然北上。雙方間使臣往返，交涉不斷，矛盾日趨激化。1260年4月中，忽必烈拘禁阿里不哥派往燕京的心腹脫裡赤，先發制人，在新築成不久的開平城宣佈即大汗位。
擁戴忽必烈最積極的宗王，是成吉思汗幼弟斡赤斤的孫子、在東道諸侯中居長的塔察兒。他曾因攻宋無功而返，受到蒙哥汗的嚴厲訓斥。早在事態還相當微妙時，忽必烈就派廉希憲到軍前結歡於塔察兒，相約“若至開平，首當推戴，無為他人所先”。這為日後由塔察兒“率先”，從而誘逼在場的其他宗室“相繼勸進”安排了最關鍵的一著。合辭推戴的諸王，還包括移相哥（合撒兒子）、忽刺忽兒（合赤溫孫）、合丹（窩闊臺子）、阿只吉（察合臺曾孫）等。一度滯留於漢地軍中的蒙哥子阿速臺這時已北投阿里不哥，沒有與會。
踐柞次月，忽必烈以《即位詔》頒行天下。詔書明確宣佈。“祖述變通，正在今日”。它表明了新政權參用中原王朝的傳統體制以改變“文治多缺”局面的決心。又次月，復以建元中統詔天下，更明確地強調新政權之為中朝正統、“天下一家”的地位。
建國之始最早的新行政機構，是統轄中原漢地政事的燕京路宣慰司。翌月，以王文統、趙壁為中書省平章政事，但這時候的“中書省”似乎還不像是國家正式的中樞機構，建制也極不完備。倒是燕京宣慰司所屬的各路宣撫司則漸次創置：不久就進一步完善為十路宣撫司的建制。主持各路宣撫司的官員，大多是漢人（包括祖居中原的契丹人）出身的政治家，少數是漢化程度很高的色目人如廉希憲、賽典赤等。中統元年七月，升燕京宣慰司為燕京行中書省，王文統、趙壁並以中書省平章領行省事，它實際上承擔了當時朝廷臨時行政中樞的職能。中統二年敦促南宋履行鄂州城下之盟的移宋三省牒文，就是以燕京行中書省的名義頒佈的。
與此同時，忽必烈又毫不遲疑地著手徵調和組編忠於他個人的精銳部隊，用以保衛大汗，戍守北方各地，尤其是燕京、開平一線心腹地區。由於蒙哥的怯薛大軍在扶樞北歸後大部滯留於漠北，忽必烈便在潛邪宿衛的基礎上迅速擴充、重建大汗的怯薛部隊。此外他還多次徵集各地兵員，很快組建起拱衛京畿的侍衛親軍。統領侍衛親軍的，是多年跟隨他出生入死的親信董文炳等將領。立國之初，“目前之急雖紓，境外之兵未戢”（《元史·世祖紀一》）。為防範阿里不哥，朝廷亟命“諸路市馬萬匹送開平府”，“詔燕京、西京、北京三路宣撫司運米十萬石”至漠南沿線，很快完成了扼守大漠南緣、伺機渡漠遠征的戰前部署。為了集中力量首先征服阿里不哥，忽必烈在中統頭兩年對南宋的背約行為也採取極為剋制的態度。他雖在蒙宋交界線“置江淮、江漢兩大都督，東則李璮，開府益都；西則史權，開府鄧州，與宋揚州、襄陽兩別帥犄角”。但他的意圖只在鎮邊，並不急於攻宋。國信使郝經被拘，不過遣官詰問而已；宋私商違禁越境買賣，“詔宥之，還其貨，聽榷場貿易”；甚至當南邊將士求戰心切，“皆以舉兵南伐為請”時，忽必烈也只是下一紙詔文，虛稱當待“秋高馬肥，水陸分道而進，以為問罪之舉”，藉以慰撫軍心。
忽必烈在漠南搶先即位，完全打亂了阿里不哥的預謀。後者只得匆匆於1260年夏季，在駐夏據地阿勒泰山中，召集留守漠北份地的諸王宗戚，舉行大會，並在會上被擁立為大汗。出席大會的，有察合臺子哈刺旭烈的寡妻兀魯忽乃妃子、察合臺孫阿魯忽、窩闊臺孫爾赤（合丹子）、海都（合失子）、朮赤孫忽裡迷失和合刺察兒、蒙哥子阿速臺和玉龍答失、塔察兒子乃馬臺、別勒古臺之子等。這樣就出現了兩大汗相抗衡的局面。站在阿里不哥一方的有影響的東道諸玉似乎很少，但他從西道諸王那裡獲得的支持，又要多於忽必烈。儘管當時正在經營西亞的皇弟旭烈兀和立國伏爾加河流域的拔都後玉別兒哥，態度都不無曖昧之處，然而替旭烈兀留守漠北份地的他的兒子藥木忽兒，最初是支持阿里不哥的。而別兒哥衝制的錢幣上刻有阿里不哥的名字，更表明欽察汗國在阿里不哥失敗前一直認為只有後者才真正代表了蒙吉大汗的統系。
成吉思汗直系各支宗王的政治態度對忽必烈頗為不利。為改變此種局面，忽必烈先派支持自己的察合臺后王阿必失哈（阿只吉長兄）急馳西北，企圖用他控制察合臺兀魯思的政局，使之與中原漢地勢力為犄角，拑制漠北。阿必失哈一行在途經河西時為阿里不哥的軍隊截留，察合臺兀魯思落入阿里不哥派去的阿魯忽之手。不久，阿魯忽和旭烈兀漸與阿里不哥生隙。忽必烈抓住時機，以明確承認二者在各自勢力範圍內的既有權益為條件，爭取他們對自己的支持。他宣佈，自阿姆河西至馬木魯克疆界的塔吉克地面當歸旭烈兀統治守衛，自阿勒泰山至阿姆河之地則由阿魯忽鎮守。至此，除朮赤后王早已分治於欽察草原之外，突厥斯坦西部及河中地區、波斯和呼羅珊也正式從大汗直接領有的國土中分立出來，成為中央汗廷的守藩之國。建國次年，忽必烈與西道諸王的關係基本和解，遂使他得以全力對付阿里不哥。
1260年秋，阿里不哥兵分兩路，大舉南下。東路軍由旭烈兀子藥木忽兒、朮赤后王合刺察兒統率，自和林逾漠南進。西路軍由阿蘭答兒統領，直指六盤山，意在接應從四川前線退屯該地的蒙哥攻宋主力，這支軍隊在蒙哥死後曾歸阿速臺節制，阿速臺投奔漠北後，一直控制在阿里不哥的大將渾都海和哈刺不華手裡。
阿里不哥的左路軍以宗王為帥，而且直接威脅漢地政治經濟中心燕京，因此忽必烈親自領軍逆之，而以移相哥、納鄰合丹（當為合赤溫孫）為其前部。移相哥軍擊潰藥木忽兒和合刺察兒，阿里不哥難以繼續立足和林，匆匆退到由他繼承的拖雷分地吉里吉思。忽必烈大概是循帖裡幹道，順利進至和林。其時約在當年初冬。當時和林城的殘破或許相當嚴重，所以到達不久，忽必烈便南至汪吉河（今翁金河）冬營地，以為短期休整。阿里不哥生恐忽必烈乘勝追擊，乃遣使假意求宥，並稱待馬力稍復，再赴闕謝罪。忽必烈深以漢地政局為念，遂留移相哥鎮漠北，自己冒嚴寒逾漠南返。
南指六盤山的西路軍雖為偏師，但它牽動川蜀關陝，使那裡本已化險為夷的形勢又緊張起來。原來早在廉希憲受命宣撫京兆、四川時，屯兵觀望於六盤山的渾都海就企圖聯絡阿里不哥遣往關中的劉太平、霍魯懷及川蜀軍中親阿里不哥的將領發難。廉希憲當機立斷，捕殺劉太平、霍魯懷，以處於弱勢的秦鞏世侯汪家的軍隊拒阻渾都海，“但張聲勢，使不得東”。渾都海果然中計，“聞京兆有備，遂西渡河，趨甘州”，採取了“重裝北歸，以應和林”的下策。關陝之危竟得安然解脫。可是當阿蘭答兒提兵與北歸途中的渾都海會師之後，這支軍隊重又折返東向，並派人約結隴蜀諸將，一時“人心危疑”，朝士至有捐棄兩川、退守興元之議。兩軍兵鋒初接，朝廷方面又先失利，遂愈使“河右大震”。這時候，忽必烈增派的諸王合丹（窩闊臺子）、哈必赤（合撒兒子）等率師與汪惟良、八春等“合兵復戰西涼，大敗之，俘斬略盡”。阿蘭答兒、渾都海被擒殺。關隴遂安。
中統二年二月，詔命燕京行省及各路宣撫使北上開平，會議軍國大政。三月末，燕京省官畢集開平。本年夏季，除檢核錢穀、充實省部、摧用輔粥外，朝廷還為中央和地方官府制定了若干具體的行政條款，行政中樞既經調整擴充，更明確地分為兩個班子，以史天澤、張文謙等人留中，王文統，廉希憲等行省事於燕。秋，又置大司農官，並置十道勸農使司，“為之使者，皆取於故國老人、君子長者，親行田裡，諭以安輯，教之樹藝”。
潰敗遠遁的阿里不哥，歇息于吉利吉思；至1261年秋天，元氣稍有規復，又舉兵東來。他事先遣使向移相哥偽稱率眾來歸，使移相哥疏於防備，因而突襲成功。移相哥大軍潰散，和林城再次失守。十月，忽必烈率諸路漢軍與蒙古諸王所部再度北征。兩軍相遇於昔木土腦兒之西，阿里不哥先因所部外刺軍隊潰敗撤兵。待阿速臺率領的後繼部隊趕到，阿里不哥回軍再戰。其右翼被擊敗，左、中兩翼與忽必烈軍鏖戰至夜仍不分勝負，自是雙方引軍後退，相峙於大磧南緣。是年冬末，忽必烈師還，“詔撤所在戍兵，放民間新籤軍”（《元史·世祖紀一》）。形勢似乎緩和下來。1262年，據守和林的阿里不哥因糧餉不繼，而由他派往察合臺兀魯思的阿魯忽又拒絕聽命，截留他徵集的貨物，因此憤而移兵西討阿魯忽。阿里不哥自知一旦揮兵西指，和林終將不守，所以臨行指令和林城諸長老，許其舉城歸降忽必烈軍。阿里不哥西徙後，忽必烈所部果然不戰而收復和林。
1262年冬，阿里不哥在擊敗阿魯忽後駐營於阿力麻裡，他肆行殺掠，伊犁河流域為之殘破不堪。1264年春，阿力麻裡大飢，軍心愈亦渙散。阿里不哥計出無奈，被迫向忽必烈輸誠。長達五年的汗位糾紛由此結束。這次紛爭，客觀上為蒙古軍事貴族中主張“祖述變通”以“補偏救弊”的一派把統治中心從磧北移至漠南，從而更加便利於他們採納漢法，加強對中原的統治，提供了一個適逢其時的契機。
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