前沿科技顶刊日报 20180818

1. JACS:双蒽基可光降解MOF

G. Collet等人设计了基于双蒽基配体的MOF,基于双蒽基基团在光照下发生的可逆4π-4π电子偶联反应,可以仅通过光照实现MOF的可控降解。该研究为基于MOF多孔材料在生物体系的可控载药等应用方面提供了新的可借鉴的研究思路。

前沿科技顶刊日报 20180818

Collet G, Petoud S, et al. On-Demand Degradation of Metal-Organic Framework Based on Photocleavable Dianthracene-Based Ligand[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b05047

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b05047

2. Angew.:单晶MOF结构转换

S. Yuan等人以单晶Zr-MOF作为起始材料,在其逐步与连接剂异烟酸(INA)和多种Co基和Fe基金属盐处理过程中,不仅可以使得Zr-MOF中的连接剂被INA取代,而且最终可以得到混合金属中心的单晶MOF,其基元结构以MX2(INA)4组成(M = Co2+ or Fe2+; X = OH-, Cl-,Br-, I-, NCS-, or NCSe-)。

前沿科技顶刊日报 20180818

Yuan S, Qin J, Zuo J, et al. Sequential Transformation of Zr(IV)-MOFs into Heterobimetallic MOFs Bearing Magnetic Anisotropic Co(II) Centers[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201808568

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201808568

3. Angew.:还原剥离PTI制备2D gCN

J. Jia等人以萘化钠作为还原剂,在N,N-二甲基乙酰胺溶液中剥离聚(三嗪酰亚胺)(PTI),可以快速剥离得到单层和少数原子层的2D gCN。其剥离的质量效率达35%。

前沿科技顶刊日报 20180818

Jia J, Mattevi C, Shaffer M S P, et al. Fast Exfoliation and Functionalisation of 2D Crystalline Carbon Nitride by Framework Charging[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201800875

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201800875

4. Angew.:无机仿生光合产氢

K. Nakanishi等人以杂多酸H3[PW12O40]和H4[SiW12O40]作为电子传导膜,依靠膜两端的质子浓度梯度,在光照染料分子将高pH处生成电子(氧化牺牲剂)后传导至低pH端生成氢气。该体系类似于生物光合作用过程,可以看做是一种仿生无机化学细胞,Inorganic chemical cells (iCHELLs)。

前沿科技顶刊日报 20180818

Nakanishi K, Ohba M, Cronin L, et al.Development of a Minimal Photosystem for Hydrogen Production in Inorganic Chemical Cells[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201805584

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201805584

5. Angew.:COF基太阳能-锂离子复合电池

J. Lv等人合成了由naphthalenediimide(NDI)和triphenylamine (TPA)基元组成的COF,该COF具有2D 多孔结构,其比表面积达1276m2/g。光电化学测试显示NDI与TPA之间可以发生快速电子传导,同时该COF还可以与Li离子等发生电子-化学能转化。以该COF作为负极,在光照下可以直接为锂离子电池充电,并且其充电电压降低了0.5 V,而放电电压升高了0.5 V,使得该太阳能-锂离子复合电池的相比纯锂离子电池的能量密度提升了38.7%。

前沿科技顶刊日报 20180818

Lv J, TanY, Xie J, et al. Direct Solar-to-Electrochemical Energy Storage in Functionalized Covalent Organic Framework[J].Angewandte Chemie International Edition,2018.

DOI: 10.1002/anie.201806596

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201806596

6. Angew.:CoN掺杂螺旋C纳米管催化ORR

Z. Liang等人以N-stearyl-L/D-glutamic acid作为手性模板,诱导聚吡咯自组装形成手性螺旋结构后高温碳化形成具有螺旋结构的N掺杂C纳米管,进一步后负载引入高分散Co后得到(L/D-CCNTs-Co)催化剂。该材料在催化ORR时表现出超高的活性(Eonset = 0.90 V; E1/2 = 0.84 V)和稳定性,以及优于Pt/C的甲醇耐受性。DFT理论计算发现,表面电荷在这种螺旋结构C基纳米管表面是具有高度分散的特性,使得后负载得到的Co具有更高的分散度,从而提升了ORR性能。

前沿科技顶刊日报 20180818

Liang Z, Fan X, Lei H, et al.Cobalt-Nitrogen-Doped Helical Carbonaceous Nanotubes as a New Class of Efficient Electrocatalysts for the Oxygen Reduction Reaction[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201807854

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201807854

7. Angew.:螯合修饰Au增强CO2RR

Z. Cao等人使用具有四齿S配位结构的卟啉衍生物作为螯合剂修饰Au纳米颗粒。相较于未修饰的催化剂(表面有油胺保护),修饰后的Au纳米颗粒在340 mV过电势下催化CO2电还原制CO的活性提升110倍,其法拉第效率高于93%,并且在长达72小时连续工作后活性仅降低5%。DFT理论计算发现,Au-螯合剂界面处CO2还原的中间体稳定性大幅提高,从而提升了催化活性。

前沿科技顶刊日报 20180818

Cao Z, Zacate S B, Sun X, et al. Tuning Gold Nanoparticles with Chelating Ligands for Highly Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201805696

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201805696

8. ACS Catal.:轴向拉电子基团取向调控酞菁铁催化ORR

A. Pizarro等人在酞菁铁轴向引入了不同取向的吡啶阳离子吸电子基团调节中心Fe原子的电子结构。不同取向的轴向配位基团表现出不同的电子效应,使得O2在Fe中心的吸附强弱发生变化,得到了活性与FeO2键能之间类似于火山型曲线的关系。此外,不同构型轴向配位基团引起的O2吸附能力不同进一步改变了ORR产物的选择性。

前沿科技顶刊日报 20180818

Pizarro A, Zagal J H, Oñate R, et al.Building Pyridinium Molecular Wires as Axial Ligands for Tuning the Electrocatalytic Activity of Iron Phthalocyanines for the Oxygen Reduction Reaction[J]. ACS Catalysis, 2018.

DOI: 10.1021/acscatal.8b01479

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b01479

9. ACS Catal.:N杂C载Co催化喹啉氢转移加氢

G. Li等人在硬模板法通过 [Co(NH2CH2CH2NH2)2]Cl2和CCl4之间聚合形成聚合物并进一步高温碳化制备了有序多孔N杂C骨架包裹的Co纳米颗粒催化剂(Co@OMNC)。以甲酸作为氢源,在水中,该催化剂可以实现喹啉的高效加氢,其1,2,3,4-四氢喹啉的选择大于99%。得益于其骨架的物理分割作用和包裹作用,该材料可以循环使用多次而不失活。

前沿科技顶刊日报 20180818

Li G, Nie R, Huang W, et al. Encapsulation of Nonprecious Metal into Ordered Mesoporous N-Doped Carbon for Efficient Quinoline Transfer Hydrogenation with Formic Acid[J]. ACS Catalysis, 2018.

DOI: 10.1021/acscatal.8b01404

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b01404

10. ACS Energy Lett.:二维钙钛矿太阳能电池的最高效率

Alex K.-Y. Jen课题组开发出一种用NH4SCN和NH4Cl添加剂处理的高效准二维钙钛矿 (PEA)2(MA)4Pb5I16的太阳能电池,效率高达14.1%(平均值12.9±0.8%),是最高效率的准二维钙钛矿太阳能电池之一。这些添加剂可提高钙钛矿结晶度,并在垂直于基底的(0k0)平面上产生优选的取向,从而改善传输性能。

前沿科技顶刊日报 20180818

Fu W, Wang J, et al. Two-Dimensional Perovskite Solar Cells with 14.1% Power Conversion Efficiency and 0.68% External Radiative Efficiency[J]. ACS Energy Letters, 2018.

DOI: 10.1021/acsenergylett.8b01181

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.8b01181

11. ACS Energy Lett.:量子产率最高的蓝色发光钙钛矿纳米晶

钙钛矿纳米晶的蓝色发光量子产率的提高引起了广泛关注,因为纳米晶的量子产率严重落后于绿色和红色的量子产率,这对应用于显示器的三原色是致命的。南京理工大学曾海波课题组提出一种原位PbBr64–八面体钝化的策略,以实现CsPbBr3纳米片的超纯(线宽= 12 nm)蓝色发射的96%绝对量子产率,并且这两个值是目前蓝色发射的钙钛矿纳米晶最高的。

前沿科技顶刊日报 20180818

Wu Y, Wei C, et al. In Situ Passivation of PbBr64– Octahedra toward Blue Luminescent CsPbBr3 Nanoplatelets with Near 100% Absolute Quantum Yield[J]. ACS Energy Letters, 2018.

DOI: 10.1021/acsenergylett.8b01025

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.8b01025

12. Small:线粒体介导的IR808@MnO靶向肿瘤和增强的光学治疗

光学治疗是一种很有前途的癌症治疗方法,然而包括光敏剂对肿瘤的靶向不好、实体肿瘤组织缺氧和光毒性等不利因素限制了其进一步发展。Zhou等人开发了一种以线粒体为目标的多功能染料锚定锰氧化物纳米粒子(IR808@MnO NP)用于增强癌症的光疗。IR808作为一种小分子染料和肿瘤靶向配体,使得IR808@MnO NPs具有瞄准肿瘤细胞的能力。同时,通过MnO和线粒体内源性过氧化氢(H2O2)的反应,可以有效地调节肿瘤的缺氧并且缓解肿瘤偏酸微环境。此外,在激光照射下,IR808可将氧气转化为单线态氧。结果表明,IR808@MnO NPs具有针对肿瘤的靶向治疗能力,改善肿瘤内不利于光疗的微环境,并且生成大量ROS来杀灭肿瘤细胞。

前沿科技顶刊日报 20180818

Zhou L, Wu Y, et al. Dye-Anchored MnO Nanoparticles Targeting Tumor and Inducing Enhanced Phototherapy Effect via Mitochondria-Mediated Pathway[J]. Small, 2018.

DOI:10.1002/smll.201801008

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.201801008


分享到:


相關文章: