葛尔丹拥有南疆以后，开始厉兵秣马，发布敕令：准噶尔各部居民不准自由迁徙，所属官员不得延误税賦征收。并采取了一系列保证兵源，改善作战装备，加强军事训练的措施。对南疆贵族采取“人质制”，大小和卓都要把亲属送到葛尔丹大本营伊犁居住。
1681年以后，葛尔丹率兵进攻哈萨克的头克汗，头克汗设计令葛尔丹损兵过半。葛尔丹士气未挫，并扬言：“你若不降，今天回去将来还来打你，秋季来少你的粮食。我现在不到40岁，直到发白齿落年年打你”。头克汗听得此话，不寒而栗。次年葛尔丹再次发兵，攻下塔什干等城，擒获头克汗之子作为人质。葛尔丹兵锋直至黑海沿岸。
在葛尔丹未拿下哈萨克之前，他试图进攻青海和硕特部，理由是和硕特部属于卫拉特。康熙皇帝命甘肃提督张勇等严加防范，并敕谕葛尔丹，要他“坚立信誓，不许骚扰人民”。当时葛尔丹羽翼未丰，没敢轻举妄动。此后葛尔丹试探勾结沙俄，在沙俄进犯黑龙江时葛尔丹表示支持沙俄。
沙皇俄国东进受到了大清和喀尔喀蒙古的强烈抵抗，沙俄不得不有所收敛。葛尔丹的表现，沙俄心知肚明。沙俄权臣戈洛文急欲同葛尔丹结盟，联合东进。雅克萨一战使沙俄猛醒，停止了继续东进的步伐。大清也考虑到卫拉特蒙古葛尔丹的因素，对沙俄作了适度妥协，中俄《尼布楚条约》签署。
不知死活的葛尔丹于1688年率3万大军，越过杭爱山，大举进攻喀尔喀蒙古。喀尔喀的土谢图汗初战失利，葛尔丹乘胜击溃车臣汗和扎萨克图汗。喀尔喀蒙受空前劫难，举部内迁。
就在葛尔丹大获全胜之时，葛尔丹长兄僧格的儿子策妄阿拉布坦率5000余众脱离葛尔丹，楚琥尔乌巴什的儿子额琳臣也率千余人投归清朝。葛尔丹实力大减，葛尔丹指望沙俄给予援助，可惜中俄《尼布楚条约》签订后，莫斯科调回权臣戈洛文，对葛尔丹态度冷漠。
1690年，康熙皇帝御驾亲征，于今内蒙古克什克腾旗境内展开了乌兰不通战役，一战使葛尔丹丧失进攻锐气。清军同时在今蒙古人民共和国乌兰巴托以南进行照莫多会战，大量杀伤葛尔丹有生力量。两大战役使葛尔丹成为丧家之犬，流传于塔拉米河流域，食草为生。1697年葛尔丹在阿察阿穆塔台地方因病而死。
在中俄两大帝国争锋之间，任何走卒只能充当炮灰。葛尔丹不识其中之理。
