水體中重金屬離子與染料分子的去除對於生產飲用水和工業用水至關重要，但是基於蒸餾的純化和分離方法需要消耗大量能源，而且不可避免地產生大量固體廢棄物。近些年，低能耗的膜分離技術逐漸替代了傳統的蒸餾技術。然而聚合物膜的合成需要以化石燃料為原材料，不利於膜分離技術的環境友好性。界面聚合反應提供了一種潛在的可拓展的解決方案，但是大多數天然材料由於其低化學穩定性和低分離性能導致在膜分離過程中並不適用。因此，迫切需要開發可在膜清潔過程中應用的天然材料。
近日，哈爾濱工業大學教授、英國皇家化學會會士邵路（點擊查看介紹）團隊在Materials Today 期刊上發表了題為《強韌天然物質界面納米複合實現超快精密分子分離》(Robust natural nanocomposites realizing unprecedented ultrafast precise molecular separations)的論文。該研究成果也被國外媒體特別刊發採訪報道[1]。
聚多巴胺 (PDA) 對絕大部分基材具有強的粘附力，並且具有較高的耐鹽性以及耐溶劑性，因此被廣泛應用於有機溶劑納濾過程。進一步的交聯反應確保PDA在有機溶劑中的化學穩定性。為此，作者選取自然界分佈最廣且最為重要的單糖葡萄糖作為多羥基醛協同界面反應構築葡萄糖/TMC/PDA/ MOF材料一體化“綠色”選擇層，構建新界面反應平臺合成製備超穩定高效分子/離子分離膜。
圖1. (a) 超薄複合膜的選擇層 (PDA、glucose和MOF) 和多孔基質。選擇層厚度214 nm, (b) Uio-66和Uio-66-NH2的化學結構, (c) 超薄複合膜與基於MOF的有機溶劑納濾膜性能比較, (d) FTIR譜圖分析
作者同時設計了兩組對照試驗，即選擇層添加MOF或者未添加MOF進行交聯反應。結果表明，由於MOF材料特殊的孔隙率，極大地增強了溶劑的運輸。此外，他們探討了UiO-66與UiO-66-NH2的添加對於葡萄糖基質之間的相互作用，分子動力學模擬結果表明，葡萄糖優先與UiO-66-NH2的-NH2相互作用形成三個氫鍵，通過葡萄糖與TMC和PDA之間形成共價鍵使複合膜具有非凡的穩定性；同時葡萄糖分子可以改善分離層的親水性、調節表面電荷，從而提高分離性能。獲得納濾膜在水及強有機溶劑體系 (如二甲基亞碸；DMF) 都有優異的穩定性和高效脫鹽/去除小分子染料性能。該研究結果為先進膜材料開發及其在環境能源等領域的廣泛應用建立了新的設計平臺，大力推動自然資源在“綠色”分離膜構築上的前瞻性探索。
圖2. (a) PDA-glucose/MOF 複合膜SEM斷面圖, (b) PDA-glucose/UiO-66-NH2複合膜SEM表面圖, (c) PDA-glucose/UiO-66複合膜SEM表面圖, (d) 葡萄糖與UiO-66-NH2 MOF分子動力學模擬圖, (e) 有機溶劑納米過濾實驗以及納米過濾測試結果圖, (f) Chem3D計算葡萄糖分子大小, (g) PDA塗覆時間對乙醇通量和截留率的關係圖
該文章通訊作者為邵路教授，第一作者為哈爾濱工業大學博士研究生張豔秋。
Robust natural nanocomposites realizing unprecedented ultrafast precise molecular separations
Yanqiu Zhang, Xiquan Cheng, Xu Jiang, Jeffrey J. Urban, Cher Hon Lau*, Shaoqin Liu, Lu Shao*
Mater. Today, 2020, DOI: 10.1016/j.mattod.2020.02.002
1. Naturally inspired ‘green’ membranes clean up
https://www.materialstoday.com/polymers-soft-materials/news/naturally-inspired-green-membranes-clean-up/
導師介紹
邵路
http://homepage.hit.edu.cn/shaolu
https://publons.com/researcher/1307969/lu-shao/publications/
https://www.x-mol.com/groups/shao_lu
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