锂元素是氧化还原电位最低、电化学当量最高的金属元素，基于锂负极的锂金属电池（如锂硫电池、锂空气电池等）被视为最具前景的下一代高能量密度能源存储技术之一。然而，金属锂负极在充放电过程中易于形成锂枝晶刺破隔膜，从而导致电池短路失效甚至火灾、爆炸等安全风险，这使得锂金属电池在载人交通工具、空间技术等安全性、可靠性需求突出的领域难以得到实际应用。
作为硫的富锂态化合物，硫化锂具有数倍于传统三元正极材料的理论比容量(1166 mAh g-1)，其初始结构富含锂元素（66.67 at.%），充放电过程中无体积变化，特别适用于制造高活性物质负载量电极。更重要的是，硫化锂正极可与不含锂的高容量负极材料 (如硅、锡基材料等)直接匹配，从而为高能量、高安全性锂二次电池的创制提供了新的途径。但在实际应用中，硫化锂的电化学性能仍极大受限于其电子离子绝缘性导致的高活化能垒与缓慢的氧化过程动力学速率，以及在电化学反应过程中的溶解流失等问题。
针对以上难题，大连理工大学邱介山、王治宇教授课题组基于表面富含化学官能团、具有类金属导电性的MXene在三维多孔石墨烯气凝胶中构建多功能协同反应界面，建立了一种高负载量、高反应活性自支撑硫化锂正极的构筑新策略。
利用界面结构中的MXene化学锚定超细硫化锂纳米颗粒，构筑三维电子转移通路，同时基于路易斯酸碱作用与硫代硫酸盐化学转化实现对可溶性多硫化物的双模式化学吸附，从而大幅度降低硫化锂的活化能垒，加速其氧化反应过程速率，抑制多硫化物流失，进而协同实现硫化锂正极氧化还原反应活性、结构稳定性与荷质输运性能的同步提升。
此类自支撑硫化锂电极可直接应用为锂硫电池正极，无需使用传统电极制备工艺所需的粘结剂、导电剂与金属集流体，在简化电极制造工艺过程的同时可望大大降低电极制造成本。
电极中硫化锂负载量可达3.0-9.0 mg cm-2，在0.2-2.0 C倍率条件下，其比容量可达550-720 mAh g-1，且循环稳定性优异。活性物质负载量为9.0 mg cm-2时电极单位面积比容量可达5.04 mAh cm-2。
与高比容量纳米氧化铁负极材料匹配构建的无金属锂二次电池可稳定循环50次，比容量在430 mAh g-1以上，比能量为350 Wh kg-1，初步展现了硫化锂正极材料在构筑高能量、高安全性无金属锂储能与动力电池方面的应用潜力。
图1. 基于MXene与三维多孔石墨烯复合气凝胶构建的超轻自支撑硫化锂正极的电子显微镜照片。
图2. 循环伏安法与原位XRD表征此类硫化锂正极中基于MXene的多功能协同反应界面对硫化锂活化过程与可逆转化反应的促进作用。
图3. 吸附实验、紫外光谱、XPS与电化学沉积实验表征此类硫化锂正极中基于MXene的多功能协同反应界面对多硫化物吸附及其向硫化锂步转化过程的促进作用。
图4. 锂硫电池中，此类硫化锂正极材料在不同活性物质负载量下均表现出高比容量、高库伦效率、优异的倍率与循环性能。
图5. 基于此类硫化锂正极与纳米氧化铁负极构建的无金属锂二次电池的电化学性能。
相关成果以"Boosting redox activity on MXene-induced multifunctional collaborative interface in high Li2S loading cathode for high-energy Li-S and metallic Li-free rechargeable batteries"发表在Journal of Energy Chemistry (2019, Vol 37, Pages 183-191）上。
邱介山，大连理工大学化工学院教授、博士生导师，国家杰出青年基金获得者、教育部长江学者特聘教授、国务院政府津贴专家、辽宁省高校“能源材料化工”创新团队带头人、国家“有突出贡献中青年专家”及国家“百千万人才工程”人选、全国化工优秀科技工作者、全国百篇优秀博士论文指导教师。现任辽宁省“能源材料化工重点实验室”主任、大连理工大学能源研究院副院长、美国PSU-DUT能源联合中心主任等职。主要从事材料化工、能源化工、多相催化等方面的教学和科学研究。在国内外发表刊物论文660余篇，其中560余篇论文发表在Energy &Environ. Sci、PNAS、Nature Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chemical Society Reviews等国际学术刊物上（IF>7论文190余篇；52篇论文被选为国际学术刊物封面），论文被SCI收录630余篇，21篇入选ESI论文；论文被SCI引用19000余次(其中SCI他引18000余次)，H因子66 (web of sci.)；申请及授权发明专利90余件。荣获2项教育部自然科学一等奖、辽宁省青年科技奖、高等学校优秀骨干教师、辽宁省优秀专家、辽宁省优秀科技工作者、大连市优秀专家等各类奖励和表彰20余次。入选科睿唯安(ClarivateAnalytics)2018全球高引科学家名单(Cross-field，交叉学科领域)。
王治宇，大连理工大学教授。中组部青年千人计划入选者、国家自然科学基金优秀青年基金获得者，辽宁省“兴辽英才计划”青年拔尖人才、大连市杰出青年科技人才入选者、洪堡学者。主要从事碳基纳米新能源材料的基础与应用研究工作（锂二次电池、电化学催化等）。近年内在Nature Communications、Journal of the American Chemical Society、Advanced Materials、Energy Environmental Science等国际学术期刊发表SCI论文70余篇，论文SCI他引6600余次，出版专著1部，H因子42。承担国家自然科学基金优秀青年基金、国家自然科学基金面上项目、中组部青年千人计划专项资金、霍英东青年教师基金等多项国内外课题项目。任全国石油和化工行业重质油碳质化高附加值利用重点实验室学术委员、国际电化学能源科学院（IAOEES）青年理事、中国颗粒学会青年理事等学术兼职。
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