鋰元素是氧化還原電位最低、電化學當量最高的金屬元素，基於鋰負極的鋰金屬電池（如鋰硫電池、鋰空氣電池等）被視為最具前景的下一代高能量密度能源存儲技術之一。然而，金屬鋰負極在充放電過程中易於形成鋰枝晶刺破隔膜，從而導致電池短路失效甚至火災、爆炸等安全風險，這使得鋰金屬電池在載人交通工具、空間技術等安全性、可靠性需求突出的領域難以得到實際應用。
作為硫的富鋰態化合物，硫化鋰具有數倍於傳統三元正極材料的理論比容量(1166 mAh g-1)，其初始結構富含鋰元素（66.67 at.%），充放電過程中無體積變化，特別適用於製造高活性物質負載量電極。更重要的是，硫化鋰正極可與不含鋰的高容量負極材料 (如硅、錫基材料等)直接匹配，從而為高能量、高安全性鋰二次電池的創制提供了新的途徑。但在實際應用中，硫化鋰的電化學性能仍極大受限於其電子離子絕緣性導致的高活化能壘與緩慢的氧化過程動力學速率，以及在電化學反應過程中的溶解流失等問題。
針對以上難題，大連理工大學邱介山、王治宇教授課題組基於表面富含化學官能團、具有類金屬導電性的MXene在三維多孔石墨烯氣凝膠中構建多功能協同反應界面，建立了一種高負載量、高反應活性自支撐硫化鋰正極的構築新策略。
利用界面結構中的MXene化學錨定超細硫化鋰納米顆粒，構築三維電子轉移通路，同時基於路易斯酸鹼作用與硫代硫酸鹽化學轉化實現對可溶性多硫化物的雙模式化學吸附，從而大幅度降低硫化鋰的活化能壘，加速其氧化反應過程速率，抑制多硫化物流失，進而協同實現硫化鋰正極氧化還原反應活性、結構穩定性與荷質輸運性能的同步提升。
此類自支撐硫化鋰電極可直接應用為鋰硫電池正極，無需使用傳統電極製備工藝所需的粘結劑、導電劑與金屬集流體，在簡化電極製造工藝過程的同時可望大大降低電極製造成本。
電極中硫化鋰負載量可達3.0-9.0 mg cm-2，在0.2-2.0 C倍率條件下，其比容量可達550-720 mAh g-1，且循環穩定性優異。活性物質負載量為9.0 mg cm-2時電極單位面積比容量可達5.04 mAh cm-2。
與高比容量納米氧化鐵負極材料匹配構建的無金屬鋰二次電池可穩定循環50次，比容量在430 mAh g-1以上，比能量為350 Wh kg-1，初步展現了硫化鋰正極材料在構築高能量、高安全性無金屬鋰儲能與動力電池方面的應用潛力。
圖1. 基於MXene與三維多孔石墨烯複合氣凝膠構建的超輕自支撐硫化鋰正極的電子顯微鏡照片。
圖2. 循環伏安法與原位XRD表徵此類硫化鋰正極中基於MXene的多功能協同反應界面對硫化鋰活化過程與可逆轉化反應的促進作用。
圖3. 吸附實驗、紫外光譜、XPS與電化學沉積實驗表徵此類硫化鋰正極中基於MXene的多功能協同反應界面對多硫化物吸附及其向硫化鋰步轉化過程的促進作用。
圖4. 鋰硫電池中，此類硫化鋰正極材料在不同活性物質負載量下均表現出高比容量、高庫倫效率、優異的倍率與循環性能。
圖5. 基於此類硫化鋰正極與納米氧化鐵負極構建的無金屬鋰二次電池的電化學性能。
相關成果以"Boosting redox activity on MXene-induced multifunctional collaborative interface in high Li2S loading cathode for high-energy Li-S and metallic Li-free rechargeable batteries"發表在Journal of Energy Chemistry (2019, Vol 37, Pages 183-191）上。
邱介山，大連理工大學化工學院教授、博士生導師，國家傑出青年基金獲得者、教育部長江學者特聘教授、國務院政府津貼專家、遼寧省高校“能源材料化工”創新團隊帶頭人、國家“有突出貢獻中青年專家”及國家“百千萬人才工程”人選、全國化工優秀科技工作者、全國百篇優秀博士論文指導教師。現任遼寧省“能源材料化工重點實驗室”主任、大連理工大學能源研究院副院長、美國PSU-DUT能源聯合中心主任等職。主要從事材料化工、能源化工、多相催化等方面的教學和科學研究。在國內外發表刊物論文660餘篇，其中560餘篇論文發表在Energy &Environ. Sci、PNAS、Nature Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chemical Society Reviews等國際學術刊物上（IF>7論文190餘篇；52篇論文被選為國際學術刊物封面），論文被SCI收錄630餘篇，21篇入選ESI論文；論文被SCI引用19000餘次(其中SCI他引18000餘次)，H因子66 (web of sci.)；申請及授權發明專利90餘件。榮獲2項教育部自然科學一等獎、遼寧省青年科技獎、高等學校優秀骨幹教師、遼寧省優秀專家、遼寧省優秀科技工作者、大連市優秀專家等各類獎勵和表彰20餘次。入選科睿唯安(ClarivateAnalytics)2018全球高引科學家名單(Cross-field，交叉學科領域)。
王治宇，大連理工大學教授。中組部青年千人計劃入選者、國家自然科學基金優秀青年基金獲得者，遼寧省“興遼英才計劃”青年拔尖人才、大連市傑出青年科技人才入選者、洪堡學者。主要從事碳基納米新能源材料的基礎與應用研究工作（鋰二次電池、電化學催化等）。近年內在Nature Communications、Journal of the American Chemical Society、Advanced Materials、Energy Environmental Science等國際學術期刊發表SCI論文70餘篇，論文SCI他引6600餘次，出版專著1部，H因子42。承擔國家自然科學基金優秀青年基金、國家自然科學基金面上項目、中組部青年千人計劃專項資金、霍英東青年教師基金等多項國內外課題項目。任全國石油和化工行業重質油碳質化高附加值利用重點實驗室學術委員、國際電化學能源科學院（IAOEES）青年理事、中國顆粒學會青年理事等學術兼職。
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