2016年2月，毛曉彤首次參與央視元宵晚會並擔任開場秀表演嘉賓，與顏丹晨演唱歌曲《採茶撲蝶》；8月22日，都市愛情偶像劇《微微一笑很傾城》首播，她在劇中飾演熱情爽朗的趙二喜，該劇在播出後網絡播放量則突破了100億次，並引發了頗高的網絡熱議度和媒體關注度，而毛曉彤個人在劇中的表現也獲得了廣泛好評；11月11日，古裝戲《錦繡未央》首播，毛曉彤首次挑戰反派角色，飾演內心隱忍腹黑且工於心計的李常茹；同年，她還主演古裝劇《大漠驃騎—霍去病》，並在劇中飾演擅長武術的女將軍蓁娥；12月20日，在《醉+拍檔》中飾演幹練女交警。
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