显庆二年（657年）春闰月，高宗任命苏定方为伊丽道行军大总管，燕然都护任雅相、药罗葛·婆闰等人为副将 ，再次征讨西突厥沙钵罗可汗阿史那贺鲁。苏定方从金山（今蒙古国西部阿尔泰山）北面出兵，大破西突厥处木昆部，其俟斤（首领）懒独禄率领兵众一万多帐投降。苏定方加以安抚，从中调发了一千骑兵，共同进军至曳咥河（今新疆北部额尔齐斯河）。阿史那贺鲁闻讯，率领十万大军前来应战。苏定方率汉军及回纥兵一万余人同西突厥展开战斗。
战斗伊始，贺鲁轻视苏定方兵少，命左、右翼予以包围。苏定方命令步兵占据制高点，集中长矛一致朝外，亲率强劲骑兵在北边的平地上摆好阵势。突厥军向步兵阵地发起了三次冲锋，均不能攻入。苏定方乘乱进攻，在三十里的战线上展开激战，斩杀突厥人马数万，杀其大酋都搭达干等二百人，突厥军奔溃。
次日，苏定方整军进兵。胡禄屋等五弩失毕举众来降，贺鲁独自与处木昆屈律啜率数百骑向西逃走。余下的五咄陆部听闻沙钵罗可汗兵败，也分别奔往南道降于步真。苏定方命令副将萧嗣业、婆润率各部赶赴邪罗斯川（今伊犁河西）追击败兵，自己则与任雅相率领新近投降的部众拦截突厥军后路。适逢天降大雪，积雪“平地二尺”，部将请求稍事休息，苏定方说：“敌人依恃大雪，以为我军不能前进，必休整兵马，现进军乘其不备则可以追赶上，如果迟缓放纵让他们远逃而去，那就不能擒获了！”于是领兵踏雪进发，昼夜兼程，沿途所过地区收取其逃散的人口牲畜，至双河长驱直入。在距离贺鲁驻地一百里时，苏定方下令摆好阵势前进，逼近金牙山（今吉尔吉斯斯坦托克马克以西），趁其狩猎时无备，纵兵进击，击败贺鲁的部属数万人。
贺鲁率其残部继续逃亡，苏定方穷追至碎叶水（今吉尔吉斯和哈萨克境内楚河），尽夺其众。沙钵罗可汗仅率其子咥运、婿阎啜等十余骑连夜逃往石国（今乌兹别克斯坦首都塔什干一带）西北的苏咄城，被城主伊沮达官诱捕，最终由萧嗣业带回。
唐军此次征伐西突厥，“收其人畜前后四十余万”。息兵后，苏定方令西突厥诸部各自回到原来居住的地方。他开通道路、设置邮驿、掩埋尸骨，慰问百姓疾苦，划定部落地界，恢复畜牧业生产。凡被沙钵罗可汗掳掠的财物、牲畜等，全部归还原主，十姓部落像原来一样相安无事。安西都护府迁回高昌故地。
西突厥灭亡后，原臣服于西突厥的中亚诸国纷纷降附，整个西域置于唐朝的掌控之下。唐依两厢分治的策略，分别设置濛池都护府（今中亚楚河以西至咸海一带）和昆陵都护府（今中亚楚河以东至新疆北部地区），并将西突厥“其所役属诸国皆置州府”。
显庆三年（658年）十一月，苏定方凯旋归来，先献俘于昭陵（唐太宗陵寝）之后，高宗在太庙又举行献俘礼仪。高宗亲临殿前，大会文武百官及外国君主、使节，苏定方身着戎服，将贺鲁“献于乐悬之北”。随后，高宗升苏定方为左骁卫大将军，封邢国公，另封其子苏庆节为武邑县公。
苏定方对西突厥实行分化和重点打击相结合的方略，攻守兼施，出其不意，穷追猛打，终获大胜，唐朝的势力也因此延伸至中亚。
显庆四年（659年），苏定方以少胜多，于乌海大败吐蕃副大相达延莽布支。同年冬，葱岭（今帕米尔高原）以西的思结阙俟斤都曼原先统制众胡，率其所部和疏勒（今新疆西南部喀什一带）、朱俱波（今新疆西南部叶城一带）、喝般陀（又称葱岭国，今新疆西南部塔什库尔干一带）三个国家再度反叛，攻破于阗（今新疆和田一带）。高宗诏令苏定方为安抚大使，再度西征 。
苏定方经过长途跋涉，抵达叶叶水（今乌兹别克斯坦和塔吉克斯坦境内的锡尔河），而敌军在马头川筑营据守。苏定方便挑选一万名精锐步兵、三千名骑兵飞驰突袭，一天一夜强行进军三百里，至天明时到达城西十里远。都曼大惊，率军在城门外仓促应战，被打得惨败，逃到马保城。苏定方又挥师速攻，唐军进逼城门之下。到了夜间，后续部队陆续赶到，将城池四面包围起来，并伐木以制造攻城器械，遍布城下。都曼无计可施，于是把自己捆绑起来，出城投降。
显庆五年（660年）春，苏定方率军押送俘虏到东都洛阳，高宗亲临乾阳殿，举行受降仪式。有关官员请依法处置都曼，苏定方叩头请求说：“臣先前已经晓谕陛下旨意，答应免他死罪，希望饶其性命。”唐高宗说：“朕为卿保全信义。”便赦免了都曼。自此，葱岭以西全部平定。苏定方因功被加赐在邢州钜鹿的实封食邑五百户，并升任左武卫大将军。
龙朔元年（661年），唐朝对原属西突厥势力范围内的葱岭以西诸国再次进行大规模建制行政区划 。至此，唐帝国统辖的西部疆域直抵咸海（一说里海），臻于极致，为中华历代之最。
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