甲烷轉化實現新突破

中科院上海硅酸鹽研究所研究員王文中團隊在甲烷的光催化轉化研究方面獲新進展,相關研究成果近日發表於《自然—通訊》,並申請中國發明專利一項。

甲烷的選擇性活化和定向轉化是世界性難題,被譽為催化乃至化學領域的“聖盃”。甲烷的轉化通常採用間接法:在高溫下通過水蒸氣重整將甲烷轉化為合成氣,再通過費託合成獲得多碳的基礎化學品;或由合成氣製備甲醇,再生產其他化學品。該轉化路線冗長,能耗高,排放大量二氧化碳,不僅帶來環境負荷,總碳的利用率也不到一半。因此,科學家一直在探索甲烷直接轉化利用的方法。

研究人員介紹,光催化直接轉化可以打破傳統熱力學平衡的束縛,使甲烷的轉化在低溫常壓下進行。他們設計並製備出銅修飾氮化碳材料,實現甲烷向乙醇的光催化直接轉化,並對該過程的機制進行了較為深入的研究。

研究人員從活性氧物種的生成以及甲烷的吸附活化兩個角度出發,通過在氮化碳材料的有序空腔中進行銅修飾,不僅實現了羥基自由基的原位生成,還促進了材料對甲烷C-H鍵的活化以及對高活性中間物種的穩定。該材料表現出卓越的光催化甲烷轉化性能,深入研究表明,除了自由基機制以外,該材料中的銅物種與鄰近碳原子存在協同效應,使得轉化過程沿著甲烷—甲醇—乙醇的路徑進行。

這項研究提出了溫和條件下甲烷向液體燃料直接轉化的新策略,有助於加深對多碳產物形成機制的認識。


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