2001年，在《红衣手记》中首次担任男一，饰演容德基。2002年，主演《冲上云霄》，饰演万浩聪。
2009年，拍摄时装电视剧《翻叮一族》，饰演大提琴手叶积良。随后出演单元剧《廉政行动2009》。同年， 与杨雪、佟丽娅合作主演民国大戏《烟雨斜阳》，饰演张承恩 。
2003年，陈键锋凭借《律政新人王》中亦邪亦正年轻律师Vincent卓伟名一角在香港受到关注，晋升为TVB四大小生之一，更获两位乐坛大哥大谭咏麟及张国荣赏识 。随后，参演《怪侠一枝梅》、《我师傅是黄飞鸿》等剧集。
2004年，在《学警雄心》中饰演李柏翘 。随后主演《肝胆昆仑》，饰演董斐。
2005年，主演《潮爆大状》、《凤凰四重奏》及《识法代言人》等多部电视剧。
2006年，在民初悬疑剧《千谎百计》中饰演茅智、徐风。随后，与吴卓羲、陶大宇、容祖儿合作出演《学警雄心》的续编《学警出更》，饰演李柏翘 。同年，客串古 装武侠电视剧《楚留香传奇》，饰演月亮城大王。
2007年，陈键锋主演民国情感历史纠纷剧《最后的格格》，在剧中凭借温良玉一角而为内地观众所认识，这亦是其参演内地剧首次担任男一号 。随后，出演《律政新人王》的续集《律政新人王Ⅱ》，继续饰演卓伟名Vincent。同年，与林峯、马国明、吴卓羲合作主演古装武侠电视剧《少年四大名捕》，在剧中饰演口甜舌滑江湖神棍追命 。
2008年，主演学警系列的第三辑《学警狙击》，饰演李柏翘一角 。随后参演《玫瑰江湖》、《奥运在我家》及《王老虎抢亲》等多部作品。
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