二氧化碳(CO2)具有安全無毒、廉價易得、可再生等優點。但其直接排放會對大氣造成汙染，形成溫室效應。目前，全球被回收和利用的CO2資源佔比極低，其最大的制約因素是CO2利用成本高。因此，開發經濟價值高的CO2利用新技術，對於推動全社會關注CO2，建設具有綠色碳循環特徵的可持續發展社會具有重要意義。傳統的CO2轉化策略主要利用有機金屬化合物或者高能量的化合物捕獲CO2從而生成包括羧酸、脲、碳酸酯和氨基甲酸酯等羰基化合物。然而，基於這些策略的CO2轉化類型非常有限，真正能夠應用在工業化生產中的更是寥寥。根本原因是CO2在熱力學上非常穩定，其選擇性活化和轉化困難重重。
近日，中國科學院蘭州化學物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室李躍輝團隊通過使用銅-硅烷催化體系同時對CO2和NH3進行活化，實現了芳基滷代物的催化氰化反應，用於製備結構多樣的氰類藥物、功能材料分子(中間體)。
該研究受到生命體內尿素循環以及鎳鐵氫化酶生成過程的啟發，以CO2和NH3作為新型氰源，替代了傳統氰化反應中的劇毒CN-。考慮到使用劇毒氰化物對工藝的特殊要求和高綜合成本，該方法表現出較好的應用潛力，為未來實現無氰化工業生產開闢了新的方向。此外，該研究還對反應歷程進行了初步探討。基於此方法還可較為方便地製備13C和15N標記的藥物分子，通過與蘇州大學藥學院博士鄭超湳等合作，揭示了標記對於含雜環藥物分子設計、開發方面的重要意義。
相關成果以研究論文的形式在近期的《化學》(Chem)雜誌上發表。該工作得到國家自然科學基金、中科院、江蘇省自然科學基金和蘭州化物所特聘人才計劃等的支持。
除了開展CO2利用的前沿基礎研究，全鏈條考慮並推動CO2的工業化利用一直以來都是羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室的一個重要發展方向。基於此，蘭州化物所研究員夏春谷、李躍輝帶領團隊，與中科院上海有機化學研究所丁奎嶺團隊以及蘇州綠碳公司等多方合作，作為唯一的一支中國隊伍參加了世界碳X大賽。參賽項目是基於活性環氧類物質與CO2的高選擇性反應制備碳酸酯中間體的CO2加氫制甲醇、聯產乙二醇技術。憑藉該項目的技術先進性和應用性，中國隊成功擊敗100餘支來自不同國家的大學、研究所以及企業界參賽隊伍，入選全球十強。
論文鏈接
A. 生命體內多酶催化產生氰基物種 B. CO2和NH3作為氰源實現氰化轉化
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