解放戰爭開始後，根據新的形勢編組了新四軍華中野戰軍第1師，由粟裕兼任師長和政治委員，陶勇任副師長。下轄2個旅，旅長張震東和彭德清都是跟隨陶勇征戰多年的宿將。從1946年7月中旬開始，在粟裕的卓越指揮下，以華中野戰軍主力3萬餘人迎戰侵入蘇中解放區的國民黨軍李默庵部12萬餘人，在一個半月時間內七戰七捷，一氣呵成，殲滅國民黨軍6個師、2個交警總隊共5.3萬餘人，繳獲大批武器彈藥，取得了全面內戰爆發後第一場大規模作戰的勝利。由於粟裕手下的頭號大將葉飛已率新四軍一部北上山東，因而在這七戰七捷中擔任華中野拳頭主攻部隊的就是第1師和第6師。第1師師長是粟裕，第6師師長是譚震林，但二人同時要擔負整個野戰軍的指揮之責，實際帶兩個師作戰的分別是副師長陶勇和王必成。在粟裕、譚震林的統一指揮下，陶王兩員勇將或奔襲，或迂迴，或攻堅，縱橫捭闔，再加上管文蔚第7縱隊等武裝的有力配合，這才取得了蘇中大勝。陶勇率第1師除三戰海安和六戰邵伯未參加外，在其餘五戰中都立下了汗馬功勞。大戰結束之後，第1師已由原來兵不滿萬已擴充至1.5萬人，武器裝備也大為改善，真是非常感謝蔣介石這位“運輸大隊長”。
不久，國民黨徐州綏靖公署主任薛嶽指揮指揮數十萬國民黨軍分別向山東和華中解放區發動進攻。其中張靈甫率國民黨軍“五大主力”之一的整編第74師從南路進攻，隱蔽意圖，襲取兩淮，致使蘇中震動。其後張靈甫又乘勝揮軍殺向漣水，企圖徹底孤立蘇中解放區。當時粟裕正指揮華中野戰軍主力北上，準備與陳毅指揮的山東野戰軍聯合作戰，先打從淮北東進之敵。因漣水危急，粟裕不得調回華中野主力，與張靈甫在漣水大打了一場。最後張靈甫寡不敵眾，且戰且退撤回了淮陰。這一戰中陶勇率第1師向第74師側翼迂迴反擊，配合兄弟部隊從三面向敵發起合圍，迫使張靈甫撤軍而去。粟裕集中了28個團兵力仍然沒有吃掉第74師，也見識了這個國軍“王牌”師的戰鬥力。
1946年12月中旬，陳毅、粟裕集中山東野戰軍主力和華中野戰軍一部聯合進行了宿北戰役，殲滅國軍戴之奇整編第69師，重創胡璉整編第11師一部，共殲敵2.1萬餘人作戰，取得了兩大野戰軍聯手之後的第一次重大勝利。當時陶勇奉命率第1師守衛鹽城，沒能參戰。就在宿北鏖戰之際，張靈甫指揮第74師再次向漣水發起攻擊。防守漣水的華中野戰軍第6師譚震林、王必成部沒能頂住張靈甫的聲東擊西加偷襲戰術，陣地被突破，傷亡較大，只好放棄漣水撤出戰鬥。陶勇奉命率第1師緊急從鹽城趕來增援漣水，結果到達時漣水已經失守，而鹽城也被國民黨軍乘虛襲取。這下華中解放區已基本淪陷，華中野戰軍不得不北撤山東。經過兩次漣水之戰，陶勇和王必成都恨上了張靈甫，決心下次遇到了一定要吃掉他。
接下來就是魯南戰役，陳毅、粟裕集中了山東、華中部隊共27個團兵力加炮兵團，向已進至嶧縣以東的國軍馬勵武整編第26師和第1快速縱隊包圍過來。陶勇率第1師歸山野參謀長陳士榘指揮的左縱隊行動，發起勇猛穿插，攻克洪山鎮、蘭陵鎮等要點（這片戰場正是9年前湯恩伯軍團大戰日軍第5師團坂本支隊之處），切斷了馬勵武部與南面馮治安部的聯繫。隨後陶勇親自上陣指揮，催動張震東、彭德清兩員大將領軍向小忠村、作字溝方向突擊，配合兄弟部隊將整編第26師和第1快速縱隊壓縮在了作字溝到漏汁湖的狹小地域內。馬勵武仗著第1快速縱隊是由坦克、炮兵、車輛組成的裝甲摩托化縱隊，命其強行突圍。不料時值1947年元月的冬季，戰場地區突然雨雪交加，大霧瀰漫。漏汁湖為一大片水草地，乾旱時是平原，通行無阻。現在雨雪一泡，就變成了泥濘鬆軟的沼澤地，車輛、坦克開進去沒多久就都給陷住了，再也動彈不得。結果除7輛坦克逃脫外，整編第26師和第1快速縱隊共3萬餘人被一舉殲滅，24輛坦克、數十門美式重炮、200多輛卡車都成了陳粟大軍的戰利品。其中陶勇的第1師殲敵5400多人，繳獲坦克8輛、重炮10門、汽車65輛，斬獲頗豐。
其後陳毅、粟裕指揮部隊窮追猛打，攻克嶧縣，活捉了馬勵武。粟裕欲乘勝擴展戰果，命陶勇率第1師向臺兒莊方向推進，要繼續吃馮治安部2個師。馮治安很是狡猾，命令部隊迅速收縮到運河南岸憑藉防禦工事固守，一時打不著。而在嶧縣以北固守棗莊的周毓英部整編第51師，因奉薛嶽命令不敢撤退，已經態勢暴露。粟裕改變計劃，指揮陶勇揮兵向棗莊攻擊。然而棗莊的敵工事密集堅固，新四軍出身的第1師善打運動戰，攻堅能力卻不強，連攻3日未能得手。得知此情況，粟裕親自來到陶勇的指揮部，命令暫時停止攻擊。他在徵求了前線將領的意見後，決定調葉飛的山野第1縱隊和擅長攻堅爆破的山野第8師加入攻擊。陶勇也親自到嶧縣向山東部隊請教攻堅經驗，並臨時辦起集訓班，抽調骨幹學習爆破攻堅技術，進行火線練兵。經過充分準備後，粟裕集中了16個團兵力和強大炮火，經過連續突擊爆破4天攻克棗莊，殲滅了整編第51師師部和2個團萬餘人，生俘敵師長周毓英，勝利結束了魯南戰役。
1947年1月底，遵照中央軍委命令，華中野戰軍和山東野戰軍統一整編為華東野戰軍（簡稱華野），陳毅為司令員兼政治委員，粟裕為副司令員，譚震林為副政委，參謀長為陳士榘，政治部主任為唐亮，下轄9個步兵縱隊、1個特種兵縱隊，總兵力27萬人，是當時全國各解放區中人數最多的野戰軍。原華中野第1師改編為華野第4縱隊，陶勇任司令員，王集成任政治委員，下轄第10、11、12師共2.7萬餘人。同時葉飛的原山野第1縱隊改編為華野第1縱隊，王必成的原華中野第6師改編為華野第6縱隊，加上陶勇的第4縱隊，都是新四軍老底子出身，成為了粟裕指揮華野時最喜歡使用的三把尖刀，還被戲稱為“華野三兄弟”。
魯南戰役後，蔣介石又命令制訂了“魯南會戰”計劃，調動南北兩線23個整編師（軍）30餘萬軍隊，企圖夾擊華野主力於臨沂地區，迫使其進行決戰。陳毅、粟裕因敵而動，決定在南線節節消耗殺傷敵人，拖住敵歐震兵團，而秘密集中主力於北線殲擊敵李仙洲兵團，這就是華野戰史上輝煌一時的萊蕪戰役。奉野司命令，陶勇率4縱冒著嚴寒兼程北上，一日百里，企圖襲取萊蕪以南的顏莊。不料進軍途中4縱先頭第11師與友鄰7縱部隊擁擠在一條路上，耽誤了時間。這時王耀武通過偵察情報判斷出了華野主力北上的企圖，急令李仙洲部向後收縮，以致顏莊之敵縮回了萊蕪城。陶勇非常惱怒，嚴厲批評了第11師師長譚知耕。關鍵時刻，首先插到萊蕪附近的葉飛1縱死死拖住了李仙洲兵團主力，為其餘各縱隊趕到指定位置贏得了時間。而王必成6縱趁勢向李仙洲兵團的後方基地，也是其後退路線上的要點吐絲口鎮發起圍攻。奉王耀武命令，李仙洲放棄萊蕪率主力退向吐絲口鎮，企圖奪路而走。粟裕根據敵情調整部署，決心集中已到位的5個縱隊發起總攻，在運動中殲敵於萊蕪城至吐絲口鎮之間。在李仙洲兵團全部撤出萊蕪後，陶勇命令譚知耕部迅速進佔萊蕪，斷敵歸路。當1、6、7、8各縱向擁擠於萊蕪以北狹小地域內的李仙洲兵團發起總攻後，陶勇命4縱大舉出擊，從東、南兩面向敵縱深勇猛突擊。由於地形不利，兵無鬥志，加上地下黨員、第46軍軍長韓練成戰場脫離指揮位置，造成李仙洲兵團很快陷入混亂之中。戰鬥僅僅打了3個多小時，這一大股敵人就被全部殲滅。這一戰華野在3天之內以傷亡8400餘人的代價殲敵7個師5.6萬餘人，生俘國民黨軍第二綏靖區中將副司令李仙洲，繳獲大批武器彈藥和軍需物資。王耀武聞訊後氣急敗壞地痛罵：“5萬多人，不知不覺三天就被消滅光了。老子就是放5萬頭豬在那裡，叫共軍抓，三天也抓不完呀！”
蔣介石不甘心萊蕪戰役的慘敗，又派出陸軍總司令顧祝同坐鎮徐州，集中了24個整編師（軍）60個旅（師）45.5萬大軍，其中包括國民黨軍五大主力的整編第74師、整編第11師和第5軍，向山東解放區發起了重點進攻。陳毅、粟裕經頻繁調動敵人尋找戰機之後，以驚天的膽魄決心“百萬軍中取上將首級”，以猛虎掏心之勢從敵人重兵集團中楔入，將中路突進的整編第74師分割出來，一口吃掉老冤家張靈甫。這就拉開了孟良崮戰役的帷幕。陶勇的4縱與許世友的9縱奉命由北向前實施正面突擊，配合兩翼的1、8縱和敵後的6縱合圍第74師。由於歷史上許世友是陶勇在紅4軍時的老首長，因此陳粟令4縱歸9縱指揮。戰役打響後，許世友、陶勇指揮9縱和4縱節節抗擊單騎突進的第74師，又拉又打，為友鄰穿插部隊爭取了時間。由於張靈甫左右兩翼的黃百韜、李天霞部各懷異心，畏縮不前，以致第74師左右被分割，歸路被斷，陷入絕境。當各路縱隊穿插到位後，陳粟命令全線發起總攻。華野1、4、6、8、9縱這五把尖刀將敵整編第74師團團圍困在孟良崮山區，連攻堅帶阻援，經過兩天四個波次的輪番猛攻，終於將其全部殲滅。這一戰華野殲敵3.2萬人，其中4縱的戰果有7900多人，佔近四分之一。敵師長張靈甫死於亂軍之中，到底是被解放軍擊斃還是自殺說不清楚，成了一個歷史之謎。後來有回憶說陶勇當晚和保健醫生曾打著手電上山尋找張靈甫的屍體，並在山上當場驗屍，證明“張靈甫系被我軍擊斃身亡”。然而這一說法屬於孤證，與其他有關材料相悖，只能存疑。不過陶勇確是將一名俘獲的張靈甫廚師帶下了山，以後就留在了部隊中服務。十多年後，陳毅到東海艦隊視察，嚐到了這名廚師的祖傳淮揚菜手藝，還向陶勇豎了大拇哥：“好膽量，好眼力！”
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