“北京政變”後，馮玉祥於毅然揮師北上北京北苑主持召開軍政會議，決定把參加政變的各部隊改組為“中華民國國民軍”，“眾推馮玉祥為總司令兼第一軍軍長，胡景翼為副司令兼第二軍軍長，孫嶽為副司令兼第三軍軍長”。稍後，孫嶽即奉命率國民軍第三軍進取保定，著手消滅直係軍閥曹、吳的殘餘勢力。
在佟麟閣、何遂、李石曾、段宗林等人幫助下，孫嶽首先收編了曹錕侄子曹世傑的部隊十六混成旅，而後“大軍南下追擊，與徐永昌在定縣北合圍傅汝鈞”，至11月6日戰事結束，已完全控制保定及周圍各縣。進駐保定後，孫嶽應李大釗的請求，首先下令釋放關押在保定第一監獄的陳歷懋、吳春浮、何立泉等參加“二七”大罷工的工運幹部，繼而支持共產黨建立婦女聯合會、農民協會、反帝大同盟等革命群眾組織，使得保定一時間革命形勢如火如荼。
據記載，孫嶽來保定前便在北京查獲了直係軍閥的兵站，得到大批軍械、被服、糧食、汽油等物資，此時又在保定收繳了吳佩孚的軍械庫，獲得大批新式槍支、彈藥，他遂利用這些武器裝備擴充部隊，“由一個混成旅發展到兩個師，共五個旅，實力甚為雄厚”。稍後段祺瑞上臺，孫嶽的軍隊又被擴編為四師三旅，由“孫嶽任軍長兼第一師師長，其餘三師師長分別為葉荃、楊虎城、何遂”。同時，段祺瑞政府還劃京漢線為二、三軍發展方向，任命孫為豫陝甘剿匪總司令兼河南省長，授陸軍上將銜。
經過在保定、大名的短暫休整後，兵強馬壯的第三軍由何遂為前敵總指揮，南下援助胡景翼攻打吳佩孚。一路上，孫部勢如破竹，長驅直入，相繼佔領河南安陽、開封。惱羞成怒的吳佩孚遂自天津繞道洛陽，對國民軍連續組織幾次反撲，但都告失敗。接著，孫、胡合兵一處，擊潰了吳佩孚的鐵桿死黨大土匪憨玉琨，攻取了洛陽，吳佩孚倉皇逃往漢口。在胡景翼部配合下，孫嶽率第三軍乘勝進軍陝西，進駐西安，勢力直抵陝甘邊境。
此時，馮玉祥出於軍事上的需要，欲圖讓孫嶽駐軍直隸。但“張作霖懷有吞併華北之心，段祺瑞對孫嶽的激進思想亦有反感”，最後，段祺瑞把直隸督辦一職給了奉系李景林，孫嶽被迫移軍河南。當時孫嶽的參謀長何遂等人曾分析，河北西有閻錫山伺機出山，北有張作霖欲圖稱霸，南有吳佩孚窺視京畿，企圖反撲，孫嶽的部隊若要長期存在並發展，必須遠離河北，另據陝甘，遠圖新疆，向西北發展。孫嶽對此主張十分讚賞，遂決意向西北進軍。
《孫嶽將軍傳略》文如是記載道：“在西安，國民二軍李雲龍部獨佔了省城附近十幾縣的全部收入，孫嶽不願和李雲龍發生衝突，他身為‘陝西督辦’而坐困西安，因而更堅定了進軍甘肅的決心。當時甘肅土匪猖獗，當地一些知名人士素聞第三軍聲譽，聽說此訊，便為之籌措了大批糧餉、冬衣，準備歡迎孫嶽入甘，並派人來西安迎接。但是，友軍馮玉祥在佔有熱河、察哈爾的同時亦在籌謀西入陝甘，自然對孫嶽的西進計劃表示反對；在北京與孫嶽有密切關係的李石曾等人，害怕孫嶽西進會失去‘靠山’，因此也極力勸阻。當孫嶽將起兵西進時，馮玉祥急急派來親信婉言勸阻，請其班師河北；李石曾也放風說；‘孫二哥不要故鄉了’，並多方動員其親屬哀告回師。就這樣，孫嶽西進未成。”
與此同時，入關的奉系軍閥張作霖對內鎮壓民眾，對外屈膝賣國，遭到全國人民一致反對。在此情況下，為順應民意，1925年秋，孫嶽毅然揮師北上，還軍河北，準備與張作霖作戰。11月8日，反奉戰爭爆發，國民軍分別在魯西和京漢線的大名、保定一帶發動進攻。在民眾的大力支持下，11月15日，奉軍戰敗，張作霖被迫簽訂“和平條約”八條，保定宣告和平解決。11月18日，奉系李景林敗走，孫嶽率部進駐保定、大名等地，後在馮玉祥保舉下出任直隸督辦兼省長，駐兵天津。
就在反奉戰爭順利進行的時候，國民黨右派卻給國民軍扣上“赤化”的帽子，大造輿論，企圖孤立國民軍。在其運作下，1925年冬國民軍已處於張作霖、吳佩孚，直魯聯軍張宗昌、齊燮元，晉軍閻錫山，鎮嵩軍劉鎮華的多方包圍之中。在這樣的壓力之下，馮玉祥被迫於1926年初通電下野，由孫嶽接任對奉作戰前敵總指揮。而此時，在日本帝國主義與英帝國主義撮合下，張作霖與吳佩孚表示互相“諒解”，攜手進攻國民軍。孫嶽遂親自到靜海、大沽等地督軍，指揮國民軍與敵人作戰，擊退了進攻滄州、杜林等地的直魯聯軍隊伍，又擊潰了欲圖登陸塘沽、偷襲國民軍後路的敵軍，封鎖了大沽口。
3月10日，英、法、日、美、意等12國駐華使館開會，認為國民軍封鎖大沽口違反《辛丑條約》，要求北京政府撤除一切入京障礙，國民軍遂被迫於3月12日宣佈開放大沽口岸。然當日下午，日本驅逐艦入大沽口，因未按事先與國民軍約定的信號和時間聯絡，並跟隨有另一驅逐艦，國民軍鳴槍示警，令其停止，該艦卻開炮轟擊大沽口，炸死炸傷國民軍19名士兵，釀成“大沽口事件”。事件發生後，孫嶽為捍衛主權，即下令還擊，驅逐了日兵艦，隨後同副總指揮鹿鍾麟等抵大沽督師。為加強守備，孫命令國民軍第三軍第二混成旅開往塘沽，並在大沽海港佈設水雷，陸地挖掘散兵壕，還增設了20門大炮。
16日，日、英、美等8個帝國主義國家聯合向北京政府發出最後通牒，提出停止大沽、天津間的海道戰爭；拆除水雷及其他所有工事，恢復航海標記；不準擾亂外國船隻；不準有檢查外國船艦之舉等5條無理要求。翌日，各帝國主義國家的20多艘軍艦又集聚在大沽口，以武力威脅北洋政府。
帝國主義的侵略行徑引起了全國各階層人士的極大義憤。3月14日，中共北方區委、北京地委和國民黨北京特別市黨部就聯合召開了“北京國民反日侵略直隸大會”，抗議日艦炮擊大沽口。17日帝國主義軍艦示威之時，國共兩黨再次召開聯席會議，針對最後通牒，一致通過“即日駁復通牒、不許日艦帶奉艦入港、驅逐8國公使離京”等決議，決定請孫嶽的國民軍改變作戰目的，為廢除不平等條約而戰。18日，中共北方區委、北京地委、國民黨北京特別市黨部等60多個團體、80餘所學校約計5000餘人還在天安門舉行“反對八國最後通牒國民大會”，抗議日本帝國主義的軍艦侵入大沽口、炮擊國民軍及美、英、日、法等8國無理通牒中國的罪行。會後，群眾結隊前往段祺瑞執政府請願，要求段政府立即駁復八國通牒，不料卻遭軍警鎮壓，當場打死47人，傷200餘人，史稱“三一八”慘案。
慘案發生後，孫嶽感到國勢渺茫，毅然通電全國，決定“自解直隸督軍本兼各職”，以示與段祺瑞決裂。此後，“由於帝國主義的聯合干涉和直、奉軍閥的聯合進攻，迫使國民軍放棄了有利防守，敞開了奉軍入津的大門”，無奈之下，孫嶽於3月20日發表撤軍通電，國民軍由京漢、津浦、京奉三條戰線收縮到京畿附近。此後，孫嶽心情鬱悶，悲憤已極，遂染病在身，23日由天津撤至北京後即住進醫院。不久隨軍退至包頭，9月又抱病參加了著名的“五原哲師”，“欲圖加入北伐行列，繼續與軍閥作戰”，但不想病情加重，不得不去上海就醫。北伐戰爭結束後，孫嶽還一度被推任國民政府委員。此後，孫嶽身體每況愈下，最終於1928年5月27日因病去世，享年50歲
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