新中國成立後，周恩來長期擔任共和國總理。他先後對蘇聯進行了十二次正式訪問和非正式工作訪問，開展國務活動和黨際交流。可以說，周恩來既是中蘇友好關係的親歷者，也是兩黨兩國關係破裂的見證人。
1950年1月至2月：商談簽訂《中蘇友好同盟互助條約》
1950年1月10日，周恩來離開北京赴莫斯科，去商談簽訂中蘇新條約事宜。這是他在新中國成立後的第一次訪蘇，也是他擔任共和國總理兼外交部長後第一次出國訪問。
1949年12月6日，毛澤東應斯大林邀請前往莫斯科，此行訪蘇的主要目的是參加斯大林70歲壽辰活動以及簽訂中蘇新條約。由於多種原因，在開始的會談中，一度陷入僵局。
後來，形勢有了轉變，由於外電報道參加斯大林70歲壽辰活動後留在莫斯科的毛澤東被軟禁起來了，這一謠傳使蘇聯方面非常被動，也使斯大林終於認真考慮與中國簽訂新條約問題，並同意讓周恩來到莫斯科商談簽約事宜。
◆1950年2月14日，周恩來在《中蘇友好同盟互助條約》等條約與協定簽字儀式上。
1950年1月22日，毛澤東、周恩來等同斯大林、莫洛托夫等舉行會談。斯大林首先表示：經過仔細考慮，過去的《中蘇友好同盟條約》已不適用，因為那個條約是反抗日本帝國主義時訂立的。現在情況已經發生變化，那個條約已成為過時的東西，必須另訂新約。鑑於斯大林有了這樣的態度，會談進展得非常順利。雙方商定了關於新的中蘇友好條約的原則精神，具體商談由周恩來、李富春、王稼祥同米高揚、維辛斯基、羅申進行。經過雙方共同努力，2月14日，《中蘇友好同盟互助條約》簽字儀式在克里姆林宮舉行，周恩來代表中國政府在條約上簽字。《中蘇友好同盟互助條約》的簽定，在一定程度上為新中國提供了一個有利的外部環境。
2月17日，毛澤東、周恩來等乘專列離開莫斯科回國。
1950年10月：通報中共中央決策出兵朝鮮情況
1950年10月8日，周恩來訪問蘇聯，向斯大林等蘇聯領導人通報中共中央決策介入朝鮮戰爭出兵情況，並商談蘇聯給予中國軍事援助和向志願軍提供空軍掩護問題。這是他在新中國成立後第二次訪蘇。
10月10日，周恩來抵達莫斯科。次日，他飛到黑海海濱的克里米亞，同在那裡療養的斯大林會談。周恩來向斯大林說明：只要蘇聯同意出動空軍給予空中掩護，中國就可以出兵援朝。斯大林表示將向中國軍隊提供武器和裝備，又解釋蘇聯不能出兵的理由。他還表示：雖可提供蘇聯空軍支援，但不能深入敵後，以免飛機被擊落飛行員被俘而造成國際影響。所以設想，中國可以出動一定數量的兵力，我們供應武器裝備。由於蘇聯空軍尚未準備好，須準備兩個月或兩個半月才能出動空軍支援志願軍作戰。
會談後，斯大林、周恩來聯名致電毛澤東說明會談情況。10月12日，周恩來從克里米亞返抵莫斯科。10月13日，毛澤東召集中央政治局緊急會議。會後又致電剛回到莫斯科的周恩來：“與政治局同志商量結果，一致認為我軍還是出動到朝鮮為有利。”“我們採取上述積極政策，對中國、對朝鮮、對東方、對世界都極有利；而我們不出兵，讓敵人壓至鴨綠江邊，國內國際反動氣焰增高，則對各方都不利。”第二天，毛澤東又致電周恩來：我志願軍決於10月19日開動。
周恩來在接到毛澤東13日的來電後，就在第二天致電斯大林，繼續要求蘇聯出動志願空軍，並提出需要購買飛機、坦克、炮類、汽車、重要工兵器材等。最後，蘇聯方面同意在中國出兵時提供軍事裝備，並許諾派空軍到中國幫助防空和訓練，但不得越出中國國境。
10月18日，周恩來乘機回到北京。
1952年8月至9月：尋求中國第一個五年計劃援助等事宜
1952年8月17日，周恩來率中國政府代表團訪問蘇聯，這次出訪的主要目的是帶著新中國建設的第一個五年計劃去徵求意見和尋求援助。這是他在新中國成立後的第三次訪蘇。
在到達莫斯科後一個多月時間裡，周恩來先後同斯大林舉行了三次會談。會談中，除討論了國際形勢和朝鮮戰爭問題外，周恩來向斯大林和蘇共中央介紹了三年來中國國內的主要情況，說明了今後五年建設的方針和基本任務，並請求蘇聯政府在多方面給予幫助。
◆1952年8月，周恩來等和蘇聯部長會議副主席什維爾尼克等合影。
斯大林在談話中表示：你們第一個五年建設計劃的設想給我的印象很好，中國正在發展。他也提出一些意見：我們制定計劃總要留有餘地，因為不可能把各種因素都考慮進去；制定的計劃一定要能超額完成；要留有後備力量，才能應付意外的困難；建議工業建設的年增長速度定在百分之十五。他同意對中國五年建設所需要的地質勘探、設備供應、設計圖紙、專家派遣、技術幹部培訓、信貸等方面給予幫助。各種具體問題，由中國政府代表團同莫洛托夫、布爾加寧、米高揚等組成的蘇聯政府代表團商談。
9月15日，中蘇雙方發表公報，並公佈了《中蘇關於中國長春鐵路移交中華人民共和國政府的公告》及兩國外長《關於延長共同使用中國旅順口海軍根據地期限的換文》。
9月22日，周恩來一行離開莫斯科，乘機回國。李富春作為代表團代團長，領導繼續和蘇聯方面商談。
1953年3月：參加斯大林葬禮等事宜
1953年3月5日晚，斯大林因患腦溢血搶救無效在莫斯科逝世。當晚，毛澤東召集中央政治局會議，決定由周恩來率團參加斯大林的葬禮。3月7日，周恩來率中國代表團前往莫斯科參加葬禮。這是他在新中國成立後的第四次訪蘇。
周恩來一行到達莫斯科的當晚，就瞻仰了斯大林遺容，隨即在靈柩旁進行守靈。3月9日，在莫斯科紅場，周恩來作為唯一的外國領導人，和馬林科夫、赫魯曉夫等蘇聯領導人走在隊伍的第一排為斯大林送葬。
◆1953年3月，周恩來（第一排右三）在蘇聯紅場為斯大林送葬。
在蘇聯期間，周恩來同馬林科夫、赫魯曉夫等蘇聯領導人會談，蘇共新領導人表示希望恢復由於在遣返戰俘問題上的分歧而導致中斷的朝鮮停戰談判。蘇聯新領導人向中方表示：朝鮮戰爭拖下去對蘇聯和中國都不利，因此，要準備在戰俘問題上求得妥協，以掌握和平的主動權。雖然這個建議與當時中、朝主張遣返全部戰俘和準備長期作戰的方針有距離，但經過中、朝雙方的反覆考慮，最終從大局出發，同意了蘇方的建議，從而促成戰俘問題的解決和停戰協定的簽訂。
在蘇期間，周恩來除參加弔唁之外，還就中國“一五”計劃等問題與蘇共新領導人商洽。
3月24日，周恩來離開莫斯科乘機回國。周恩來回國後，仍留下代表團成員李富春等繼續談判。
1954年4月1日至12日：為出席日內瓦會議做準備
1954年4月26日起，關於朝鮮問題和印度支那和平問題的會議在瑞士日內瓦舉行。會議召開前，為了協商中蘇以及朝鮮、越南在日內瓦會議上的一致立場，周恩來先前往莫斯科與蘇聯等國領導人舉行會談。這是他在新中國成立後的第五次訪蘇。
4月1日，周恩來與越南領導人胡志明、范文同飛往莫斯科，出席由蘇聯、中國、朝鮮、越南四國領導人參加的日內瓦會議預備會議，研究印度支那局勢等問題和應採取的方針政策。蘇共領導人認為：日內瓦會議是一次具有重要意義的國際會議，但不要抱過高的希望。結局很難預料，但我們仍然重視這次會議。周恩來認為：中國、朝鮮、越南一齊出席這次國際會議，這就是一種勝利！我們利用這樣的機會，闡明對各項問題的原則立場和對若干有關問題作出解釋和澄清性聲明。如果能夠解決某些問題就會有更大的收穫。
中蘇雙方還約定：中國出席日內瓦會議的代表團提前兩三天到莫斯科，以便聽取蘇方介紹國際鬥爭經驗，最後決定由蘇方草擬具體方案。此外，蘇聯領導人還在會議的議程、出席會議的具體問題以及會外活動等方面給予中、越兩國以具體的指導。
這次在莫斯科，周恩來還按照毛澤東的指示，請赫魯曉夫催促加快援助中國建設項目的談判步伐。赫魯曉夫也表示要從兩黨、兩國政治的高度來看待援助，必須加快援助中國的談判步伐。
1954年4月12日，周恩來乘機回到北京。
1954年4月20日至24日：繼續為出席日內瓦會議做準備
1954年4月20日，周恩來率領中國代表團飛離北京赴瑞士參加日內瓦會議，途中又經過莫斯科。這是他在新中國成立後的第六次訪蘇。
在莫斯科期間，周恩來除了協調中蘇雙方的方針、策略、校對口徑以外，還研討了需要整理和研究的材料。這時越南領導人胡志明和范文同也在莫斯科，周恩來、赫魯曉夫、胡志明等又一起研究了印度支那問題。
在蘇聯的主導與支持下，中、蘇、越三國在日內瓦會議之前就有關談判的方針政策達成一致意見，認為解決印支問題最有利的停戰方案可能是南北停火線的方案，建議以南北分界實現停戰。在這次會議上應該努力爭取實現這一方案，和平解決印支問題。
在莫斯科，中蘇雙方舉行了各種座談會。中方邀請蘇聯外交部的若干人員，包括葛羅米柯到中國代表團住的公寓座談，回答中國代表團成員提出的各種問題，並介紹在各種國際會議中的鬥爭經驗和應注意的事項等。
4月24日上午，周恩來離開莫斯科，飛往日內瓦。
1954年7月10日至12日：交換對後期日內瓦會議的意見等事宜
1954年7月10日至12日，在日內瓦會議期間，周恩來應蘇共中央的邀請，前往蘇聯。這是他在新中國成立後的第七次訪蘇。
在蘇期間，周恩來除向蘇共領導人介紹自己不久前訪問印度、緬甸及中越柳州會談情況外，同時著重交換了對後期日內瓦會議的意見。蘇聯領導人認為目前應提出公平、合理的，為法國政府所能接受的條件，迅速達成關於恢復印度支那和平的協議。爭取迅速停戰，條件力求簡單、明確，以排除美國的干擾破壞，使協議易於達成；而不要求複雜繁瑣，以免討論費時，節外生枝，拖延談判，導致貽誤時機，而有利於美國的破壞。蘇共中央對形勢的分析和中共的意見是一致的。
經過周恩來長途奔波和富有成效的協調，中、越、蘇三國領導人達成共識：在南北分界線問題上提出過高的要求，既不現實，又容易使美國破壞會議的陰謀得逞，因此應力爭達成妥協，迅速把戰爭停下來。
周恩來原計劃7月11日一大早就直飛日內瓦，後因氣候條件太差，只好在莫斯科多逗留一天。在這一天，周恩來利用閒暇時間，到莫斯科體育場觀看了蘇聯莫斯科足球隊同挪威混合足球隊的比賽，還坐地鐵參觀了莫斯科地鐵環城線。
7月12日上午，周恩來乘機離開莫斯科，前往日內瓦。
1954年7月28日至30日：商討日內瓦會議後的國際形勢和臺灣問題
日內瓦會議結束後，周恩來先後應邀訪問民主德國、波蘭、蘇聯、蒙古等國。7月28日上午，乘飛機離開華沙去莫斯科。這是他在新中國成立後的第八次訪蘇。
7月29日上午起，在莫斯科，周恩來先後與蘇共領導人赫魯曉夫、馬林科夫等就日內瓦會議後的國際形勢和臺灣問題進行了會談。
◆1954年7月，周恩來訪問德意志民主共和國。
在會談中，周恩來著重介紹了中共中央本月27日來電所告對日內瓦會議後中國所面臨的形勢的分析和擬採取的措施。中共中央認為，“在朝鮮和印度支那停戰後，美國不會甘心於日內瓦會議的失敗，必將繼續執行其製造國際緊張局勢，進一步從英法手中奪得更多的勢力範圍，擴大軍事基地，準備戰爭和敵視我國的政策”，最近一個時期美國與蔣介石正在商議訂立美蔣共同防禦條約”，不斷增加對蔣介石的軍事援助，“並且有把封鎖我國的範圍擴大到廣東沿海及東京灣地區的可能”，鑑於此，“現在我們面前仍然存在一個戰爭，即對臺灣蔣介石匪幫之間的戰爭，現在我們面前仍然存在一個任務，即解放臺灣的任務”，“提出這個任務的作用，不僅在於擊破美蔣軍事條約，而更重要的是它可以提高全國人民的政治覺悟和政治警惕心，從而激發人民的熱情，以推動國家建設任務的完成，並可以利用這個鬥爭來加強我們的國防力量，學會海上鬥爭的本領。”
在莫斯科期間，周恩來還出席中國駐蘇聯大使張聞天為他訪蘇並慶祝中國人民解放軍建軍節舉行的招待會。
結束對蘇訪問後，周恩來於7月31日至8月1日訪問蒙古，8月1日率中國代表團返抵北京。
1957年1月：為維護社會主義陣營團結
1957年1月7日至10日和1月17日至19日，周恩來分兩個階段在蘇聯訪問。此次出訪周恩來是肩負著維護社會主義陣營團結的使命來到蘇聯。這是他在新中國成立後的第九次訪蘇。
1956年10月，由於蘇共二十大赫魯曉夫所作的秘密報告，東歐社會主義國家思想上出現嚴重混亂，波蘭和匈牙利國內先後發生政治動亂。此事件對國際共產主義運動的發展及社會主義陣營內部的關係有極大的影響。11月，赫魯曉夫通過蘇聯駐華大使尤金邀請中共領導人訪問蘇聯，目的是想請中國幫助促進社會主義各國之間的團結。經中共中央討論同意，周恩來訪問蘇聯、波蘭和匈牙利。
◆1957年1月，周恩來拜會蘇聯最高蘇維埃主席團主席伏羅希洛夫。
在訪蘇期間，周恩來同蘇共領導人赫魯曉夫等舉行多次會談。1月8日，雙方舉行第一次會談。周恩來著重闡述了毛澤東提出的“世界講和，長期防禦”的世界戰略方針。他說：在社會主義和帝國主義兩個對立的陣營外，還存在第三個陣營，這就是民族主義國家如亞非國家、拉丁美洲國家及將要走向中立的國家。這些國家從社會制度來說是資本主義國家，但屬於第三個陣營。“目前，在民族主義國家這一地區展開著鬥爭。帝國主義想佔領這個地帶，因此發生反殖民主義的鬥爭。如果我們能堅持我們的戰略方針，就能夠爭取更多的國家，推動反殖民主義的鬥爭。”在第二天的會談中，周恩來又一次談了對民族主義國家的態度。在第三天的會談中，主要談波蘭問題。在蘇方舉行的宴會上，周恩來還有針對性地談到中國共產黨過去糾正自己錯誤的經驗和加強思想教育的重要性。
對蘇聯第一階段訪問結束後，周恩來前往波蘭和匈牙利，受到波方和匈方的熱烈歡迎，較好地完成了任務。1月17日，周恩來回到莫斯科。當天下午，他就開始同赫魯曉夫等進行第二階段的會談。第二天，又連續進行會談。會談中，周恩來批評了赫魯曉夫對待斯大林功過問題上的錯誤，闡明瞭中國共產黨在這個問題上的態度。
1月18日晚，周恩來離開莫斯科，19日在塔什干作短暫停留，隨後繼續按計劃前往阿富汗訪問。
1959年1月至2月：參加蘇共二十一大
1959年1月24日，周恩來率中國共產黨代表團參加蘇聯共產黨第二十一次代表大會。這是他在新中國成立後的第十次訪蘇。
此時，由於對國際形勢和中國國內建設問題有不同看法，中蘇兩黨之間的矛盾逐漸顯現出來。尤其是1958年7月赫魯曉夫提出關於建立“共同艦隊”的建議，給雙方關係留下了沉重的陰影。會前，蘇共曾一度考慮取消“以蘇聯為首”和“以蘇共為中心”的提法。在同蘇共領導人會談中，周恩來代表中共表示不贊同取消這個提法。
1月27日，蘇共二十一大開幕，赫魯曉夫作了《關於1959—1965年蘇聯發展國民經濟的控制數字》的報告。不過，赫魯曉夫在報告中，既沒有宣佈取消“以蘇聯為首”和“以蘇共為中心”的提法，也沒有明確表示繼續堅持這一提法，而只是對此作了委婉的說明。他指出，在國際共產主義運動中，各國黨是平等的，在此基礎上它們才建立起一種互相信任和自願合作的關係。
◆1959年2月，中蘇經濟合作協定簽訂，周恩來、赫魯曉夫在簽字儀式上。
第二天上午，周恩來在大會上代表中共中央致詞並宣讀了毛澤東簽署的中共中央賀詞。周恩來的致詞很短，著重強調：“以蘇聯為中心，社會主義陣營各國緊密地團結在一起，國際共產主義運動的隊伍緊密地團結在一起。我們的這種牢不可破的團結，是各國無產階級共同事業勝利的基本保證。”中共中央的賀詞肯定了蘇聯的建設成就，對其他問題沒有表態。
2月7日，周恩來同赫魯曉夫簽訂了關於雙方擴大經濟合作的協定。不過，由於1960年赫魯曉夫撕毀了兩國間所有的協議，撤走了所有的在華蘇聯專家，這個協定也成了見證中蘇關係破裂的“歷史文獻”。
2月8日，周恩來率領中共代表團乘機離開莫斯科回國。
1961年10月：參加蘇共二十二大
1961年10月15日，應蘇共中央的邀請，周恩來率領中國共產黨代表團赴莫斯科參加蘇聯共產黨第二十二次代表大會。這是他在新中國成立後的第十一次訪蘇。
從1958年的“共同艦隊”事件，一直到蘇聯撤退專家、停止援助、撕毀合同，此時的中蘇關係已經走到了破裂的邊緣。中國方面為緩和中蘇兩國、兩黨關係也做了相當的努力。
蘇共二十二大於1961年10月17日召開。本來這次大會的中心議題是要通過蘇共的綱領，但是，從會議一開始，赫魯曉夫就把主要矛頭指向因持有不同意見而未受到邀請的阿爾巴尼亞，把社會主義國家內部的矛盾再次公開暴露出來。同時，他又一次激烈抨擊斯大林。
◆1961年10月，周恩來參加蘇共二十二大時和大使館工作人員的合影。
10月19日，周恩來代表中共中央向大會致賀詞，他指出：社會主義陣營和國際共產主義運動的團結，是由共同理想和共同事業聯結起來的，是在共同鬥爭中鞏固和發展起來的。維護這種團結是我們共產黨人的國際主義義務。周恩來強調：對任何一個兄弟黨進行不公平的片面指責，無助於團結，無助於問題的解決。中國共產黨真誠希望，有爭執和分歧的兄弟黨，將會在馬克思列寧主義的基礎上，在互相尊重獨立和平等的基礎上，重新團結起來。周恩來的講話贏得全場大多數人的掌聲。
會議期間，周恩來同赫魯曉夫等蘇共領導人進行了長達九個多小時的會談，就斯大林問題、蘇阿關係和蘇共二十大等問題闡明瞭中國共產黨的立場和態度。他還分別會見了胡志明、黎筍、金日成等兄弟黨領導人，在談話中批評了赫魯曉夫的做法，強調兄弟黨之間在對敵鬥爭中應該互相支持。兄弟黨的內部事務不能干涉，兄弟黨要保持內部團結。
由於蘇共二十二大上出現的不正常狀況，中共中央決定由彭真代理中共代表團團長，繼續留在莫斯科參加這次大會。23日晚，周恩來提前離會，乘機回國。
1964年11月：參加十月革命47週年慶祝活動
1964年11月5日，周恩來率領中國黨政代表團前往莫斯科，參加十月革命47週年慶祝活動。這是他在新中國成立後的第十二次訪蘇，也是最後一次訪蘇。
1964年10月，赫魯曉夫下臺，給日益惡化的中蘇關係帶來一線希望。赫魯曉夫下臺後，中國領導人認為這是一個改善中蘇關係的機會。根據中央決定，周恩來率領中國黨政代表團赴莫斯科參加十月革命47週年慶祝活動，同蘇聯領導層接觸。代表團抵達莫斯科後，周恩來先後會見了勃列日涅夫、柯西金和米高揚等蘇聯領導人。周恩來表示，我們這次來訪，除了參加慶祝活動外，還希望進行接觸，交換意見。
◆1964年11月，周恩來從蘇聯回國後在機場受到毛澤東等的歡迎。
11月7日，周恩來和蘇聯領導人一起檢閱閱兵式及群眾遊行隊伍。當天晚上出席蘇聯政府舉行的慶祝晚宴。在宴會進行中，蘇聯國防部長馬利諾夫斯基元帥和賀龍副總理碰杯。馬利諾夫斯基說：“我們已經把赫魯曉夫搞掉了，你們也應該把毛澤東搞掉，我們才能友好。”賀龍聽後十分憤怒，立刻把這個情況報告給了周恩來，周恩來也極為氣憤，當即率代表團成員離開宴會大廳。
第二天，勃列日涅夫等蘇共領導人回訪中共代表團時，周恩來嚴正指出：我們來表示友好祝賀，但是馬利諾夫斯基卻向我們挑釁侮辱。這不單單是對我們代表團的侮辱，也是對中國黨、中國人民和毛澤東同志的侮辱，對我個人的侮辱。這種挑釁和侮辱，性質是極其嚴重的。勃列日涅夫解釋馬利諾夫斯基喝醉了，是酒後失言。周恩來回答說不是喝醉了，“是酒後吐真言。”後來，柯西金代表蘇共中央表示道歉。
第三天，隨後舉行的中蘇兩黨會談中，在中國方面主要關心對待赫魯曉夫的評價及蘇共是否堅持要在12月召開各國共產黨會議的籌備會議問題上，雙方又發生很大分歧。沒過多久，蘇聯最高領導人勃列日涅夫發表講話，重申赫魯曉夫時期對中國的態度和措施不會改變。隨後，中蘇關係開始持續惡化。對這次蘇聯之行，周恩來認為：“情況比原來預計的更壞。”
11月14日，周恩來一行乘機回到北京，受到毛澤東等領導人的熱烈歡迎。
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