古天樂版的《神鵰俠侶》是無數人的回憶，許多人因這部電視劇“一見楊過誤終身”。二十多年過去了，這部劇仍然被觀眾懷念，是有其必然的原因。導演李添勝在選角方面的工作做到了極致。
古天樂飾演主角楊過，古天樂桀驁不馴，年少輕狂，亦正亦邪，曾坐過牢又浪子回頭，經歷與楊過極其相似，簡直楊過這個角色就是為古天樂量身定做。古天樂說過他感覺自己就是楊過。
李若彤飾演小龍女。這是李若彤第一次主演的電視劇。小龍女清冷脫俗，不諳世事，不食人間煙火，金庸先生看過李若彤的照片後表示她是心目中的小龍女。李若彤為了演好這一角色，她將《神鵰俠侶》整晚不睡地讀，又找來很多關於《神鵰俠侶》的資料深入學習。拍攝時，因工作時間長，強度高，休息不夠，她不止一次累的在洗澡的時候睡著。她拍戲拼命，渾身青腫，她卻從不叫苦，曾被稱為女鐵人。她的古裝扮相驚為天人，將小龍女演的絲絲入扣，連金庸先生也大加讚賞。
飾演郭靖的白彪，在76版《射鵰英雄傳》和《神鵰俠侶》中兩度扮演過郭靖，他濃眉大眼，一臉正氣，儼然是俠之大者、為國為民的郭大俠。
飾演黃蓉的魏秋樺，出演過《變色龍》、《霍元甲》等極受歡迎的電視劇，火遍大江南北。在劇中，她把中年黃蓉的聰穎，狡黠，多疑，愛女心切演繹的入木三分。
傅明憲將郭芙的任性愚鈍完美的詮釋出來。
扮演郭襄的李綺紅雖然年齡與古天樂相仿，在劇中成功演繹了一個出落大方，嬌憨活潑，講義氣，真性情的小東邪。
四絕更是繼承94版《射鵰英雄傳》一脈的演員，他們已各自打上了東邪西毒南帝北丐的標籤。
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