二维α-PBO单分子膜 李文博 学习翻译
ChemicalPhysicsLetters721(2019)27–32
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Chemical Physics Letters
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Research paper
A first-principles study of the electronic and optical properties of monolayer α-PbO（单层α-PBO光电性能的第一原理研究 ）
Amin Masihi, Mosayeb Naseri⁎, Negin Fatahi
Department of Physics, Kermanshah Branch, Islamic Azad University, Kermanshah, Iran
1。介绍
石墨烯[1]的合成由于其新颖的性质和广泛的实际应用，吸引了许多研究，二维（2D）纳米材料。通过这种方法，提出并实验实现了二维第四组元素单层材料，包括硅质[2]、锗[3]、锡[4]。同时，对III-IV族单层化合物的二维对应物进行了理论和实验研究[5]、[6]、[7]。此外，近年来，许多理论和实验研究被用来寻找新的具有不同原子结构的二维单层材料，并且许多新的二维单层材料也被理论预测为[8]、[9]、[10]、[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]、[17]、[18]、[19]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24]A。Nd实验合成[25]、[26]、[27]、[28]、[29]、[30]。 Kumar等人已经对α-PBO单层进行了实验研究。[31]2018年，采用两种不同的方法：化学剥离法和微观机械剥离合成法，研究了该单分子层的电学和光学性质。此外，通过DFT计算，发现α-PBO单层的直接带隙为2.44 eV。此外，光谱研究表明，带隙与单层膜有关。特别是发现直接带隙与层数有关，即发现α-PBO单层的直接带隙从2 eV（八层）增加到2.44 eV（单层）。最近，Das等人[32]利用基于密度泛函理论（DFT）框架的第一原理计算重新研究了α-PBO单层、双层和散装材料的电子和光学性质。据报道，由于自旋轨道耦合效应，单层α-pbo的基本直接带隙约为4.48 ev，而双层α-pbo的间接带隙约为3.44 ev，散装材料的间接带隙约为2.45 ev。考虑到这种材料的热稳定性、低成本和电子光学性能，它能与可见光一起工作，因此建议其在光电器件中的潜在应用。特别是在传感器应用中，作为有源层的PBO原子多层膜或单层膜可以通过可见光可调谐的方式增强几个电子信号。 在此，为了更深入地了解α-PBO单层的物理性质，我们在密度泛函理论（DFT）的框架中使用了第一原理计算。首先，采用不同的Perdew-Burke-Ernzerhof交换相关（PBE）[33]近似值，修正Becke-Johnson[34]和Heyd Scuseria-Ernzerhof（hse06）混合泛函[35]理论水平，研究了原始α-PBO单分子层的电子和光学性质。然后，研究了单轴应变和双轴应变对该材料电光性能的影响。我们对其物理性质的探讨证实了二维α-PBO是一种从DFT-PBE理论水平获得的应变可调谐直接带隙为2.55 eV的半导体。因此，由于所获得的独特的电子和光学性能，建议将该单分子层作为良好的材料应用于新的电子器件中。 本手稿分为以下几部分： 下一节将介绍我们的理论方法。第3节报告了所考虑材料的基态结构特性。给出了二维α-PBO单分子层的电子特性和光学特性，分别为4个电子特性和5个光学特性。第6节，即最后一节，给出了研究结果。
2。方法 利用WIEN2K程序[36]进行了原子力弛豫、电池参数优化和光电性能分析。为了比较各种理论，我们采用了三种近似方法，即使用Perdew-Burke-Ernzerhof交换相关函数（GGA-PBE）[33]的广义梯度近似法，修改了Becke-Johnson[34]（MBJ）和Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE06）混合函数[35]的理论水平。为了扩展Kohn-Sham波函数，我们采用了全势线性增广平面波加局部轨道（fplapw+lo）。当评估电子和光学特性时，12的弱点网格 12*12*1 和22*22*1 根据Monkhorst包装方案[37]确定第一个布里渊区。此外，在计算电子性质时，我们使用了rmtkmax 7、lmax 10和gmax 14 ry1/2的计算输入。为了避免相邻层间的相互作用，还利用了非周期方向（Z轴）15_的真空层。 三。优化与基态特性 图1（a）显示了从俯视图和侧视图也显示了2dpbo单层的超级单元。如图1（a）所示，该单层显示由两个铅原子（Pb）和两个氧原子（O）组成的正交单元单元单元单元。作为第一步，我们试图找到二维α-PBO单层的优化单元单元单元。为了达到这一目标，我们进行了一系列同时进行的原子坐标优化和晶格优化程序，用Brich-Murnaghun热力学方法计算并绘制了以晶格体积为单位的单元的总能量（图1（b））。
三。优化与基态特性 图1（a）显示了从俯视图和侧视图也显示了2dpbo单层的超级单元。如图1（a）所示，该单层显示由两个铅原子（Pb）和两个氧原子（O）组成的正交单元单元单元单元。作为第一步，我们试图找到二维α-PBO单层的优化单元单元单元。为了达到这一目标，进行了一系列同时进行的原子坐标优化和晶格优化程序，用brich-murnaghun热力学方程计算并绘制了单位电池的晶格体积总能量（图1（b））：
图1。（a）从俯视图和侧视图来看，2dα-PbO单层的3 3超级单元，（b）2dα-PbO单层的单元单元单元的总能量，以晶格体积计， （c）单层α-PBO的声子模式。
在这个方程中，B 0 是指初始考虑的单位单元体积、变形体积、体积模量和体积模量相对于压力的导数。根据这一观点，E-V曲线的最小点是指优化的晶格单元。
利用该方法，优化了晶格常数为 γ a= b＝4.04 得到了二维α-PbO单层。在这一单层的原子网络中，有三个不同的原子表面，即两个铅原子平面在O原子平面的上下均匀分布，垂直距离为2.37_。在这种结构中，每一个铅与其四个接近的O原子相连，每一个O原子与四个铅原子结合，形成一个简单的四方结构。更精确地说，两个不同的值
4。电子特性 为了寻找一种材料可能的电子应用，需要分析它的能带结构和状态密度。因此，我们利用PBE理论计算了所需的二维α-PBO单分子层的这两个特征。基于PBE近似，2dα-PBO单层具有半导体性质，直接带隙为2.55 eV。更精确地说，对于这种二维材料，直接带隙发生在 γ 点。此外，为了获得更精确的电子性质，我们使用了两个更近似的方法来研究单层的带隙，即我们使用了改进的Becke Johnson[34]（MBJ）和Heyd Scuseria-Ernzerhof（HSE06）混合函数[35]。基于我们的模拟，使用hse06和MBJ理论水平，这种二维单层材料的直接带隙分别为3.7，3.5_ev图2（左面板）。此外，通过分析状态的部分密度（图2，右图），发现对于所提出的α-PbO单层，价带最大值（vbm）和导带最小值（cbm）都是由O-2P和Pb-6P轨道形成的。如图2（右面板）所示，Pb-6p状态对CBM的贡献更大，O-2p状态对CBM的贡献更大。
图2。（左面板）通过PBE、MBJ和HSE06功能的2d PBO单层电子带。（右面板）通过DFT-PBE近似计算的二维PBO的PDO。
众所周知，材料的电子和光学性能可以通过施加电场、基底效应、掺杂等不同的效应来调节，最后但不最重要的是施加应变[38]、[39]、[40]、[41]。为了检验单轴应变和双轴应变是否能有效地调节α-PBO单层膜的电子性质，分析了该单层膜在应变条件下的电子和光学性质的变化。
用这种方法计算了不同应变条件下α-PBO单分子层的电子能带结构。在计算中，晶格常数的变化定义为 a= a0（1＋TAh） A0，是未经应变的晶格常数，以及钍是应变系数， 图3（a）显示了从理论上的PBE水平计算出的不同单轴和双轴应变条件下α-PBO单层带隙的变化。如图3（a）所示，在双轴应变和单轴应变中，如果压缩应变值增加和减少，如果拉伸应变值增加，带隙增加。我们可以看到，从hse06和mbj理论得到的电子结果显示出类似的趋势，但是，由于hse06和mbj近似需要更多的时间和计算机资源，因此应变结构仅用pbe理论进行评估。此外，计算并绘制了应变条件下单层的应变能，如图3（b）所示，其中基态能量与应变态能量之差定义为应变能，即： ES＝（E-E0）/N . 而n是单位电池中的原子数。图3（b）证实了获得的基态是完全松弛和优化的。此外，对于我们的评估，α-PBO单层对施加的双轴应变比单轴应变更敏感。表1和表2分别总结了在不同单轴应变和双轴应变条件下α-PBO单层单元的计算结构和电子参数。
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A. Masihi, et al.
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图3。（a）应变条件下二维α-PBO单层的能带，（b）应变能随应变值的变化。
6。结论
利用密度泛函理论的第一原理计算，研究了α-PBO单层膜的电子和光学性质。在我们的研究中，采用了三种不同的近似，即dft-pbe、mbj和hse06混合函数。通过对单层材料的电子参数的评估，发现该二维单层材料表现出半导体行为，其介质直接带隙为2.55 eV（2.50，2.70 eV），这是根据PBE（mbj，hse06）的理论水平计算得出的，可以通过应变效应有效控制。我们的光学性质分析表明α-PBO单层在可见光范围内几乎是透明的。但在电磁光谱的紫外范围内表现出良好的吸收和反射率。此外，我们的计算表明，单轴和双轴应变扫描能有效地调节α-PBO单层的光学性质。计算结果表明，二维α-PBO单分子膜具有良好的光电性能，可用于纳米光电子技术。
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