近日，我校環境科學與工程系唐幸福教授團隊在控制PM2.5前體物氮氧化物排放方面取得重要進展，證明了雙金屬原子結構即雙核位是高效脫硝催化劑活性位的共同特徵，有望為研發高效脫硝催化劑提供重要的設計策略和技術支撐。3月24日，研究成果在線發表於國際綜合學術期刊《自然通訊》(Nature Communications, 11, 1532, (2020). DOI: 10.1038/s41467-020-15261-5)。
氮氧化物是大氣汙染物PM2.5和臭氧的重要前體物，是造成嚴重灰霾天氣和臭氧汙染天氣的重要原因之一，主要來源於的燃煤鍋爐，鋼鐵、焦化、水泥、玻璃、陶瓷等行業排放的固定源和機動車尾氣等移動源。目前，氨選擇性催化還原氮氧化物（SCR）是控制氮氧化物排放最有效的技術，其核心是催化劑。隨著日益嚴格的環保法規的頒佈和實施，按照有關環保法規的要求，開發適用於各種苛刻條件下的高效SCR催化劑迫在眉睫。然而，高活性催化位所具有的結構特徵至今尚不清楚，已經成為開發高效SCR催化劑的主要障礙。
圖1 (a) 單原子催化劑Mo1/Fe2O3的AC-STEM圖；(b) Mo-Fe雙核位的結構圖；(c) 催化劑的H2-TPR圖；(d) SCR反應
針對上述難題，唐幸福教授團隊設計了一系列單原子催化劑，成功地獲得了高效SCR催化劑活性位的共同結構特徵。其中（如圖1所示），酸性的單原子鉬錨定於具有氧化還原性的氧化鐵表面，得到了單原子催化劑Mo1/Fe2O3，單個Mo原子與一個相鄰的表面鐵原子形成一個具有酸性—氧化還原性的雙核位。研究表明，單原子催化劑Mo1/Fe2O3的SCR活性隨雙核位數量的增加而線性增加，但表觀活化能保持不變，這證明了酸性-氧化還原性雙核位是SCR的催化活性位。為了獲得高效SCR催化劑活性位的共同結構特徵，唐幸福教授團隊進一步設計了具有酸性-氧化還原性雙核位的單原子催化劑W1/Fe2O3和Fe1/WO3，SCR活性趨勢和表觀活化能的特徵與單原子催化劑Mo1/Fe2O3的結果一致（如圖2所示）。由於酸性-氧化還原性雙核位是高效SCR催化劑這一共同特徵，根據優化雙核位的酸性和氧化還原性，科學家可以研發出高活性的SCR催化劑。這項工作揭示了高活性SCR催化劑活性位的本徵結構特徵，將為研發高效脫硝催化劑提供了重要的設計策略和技術支撐。
圖2 (a-c) 單原子催化劑W1/Fe2O3的EDS mapping圖；(d) 單原子催化劑W1/Fe2O3的AC-STEM圖；(e) 單原子催化劑
該工作獲得了復旦大學環境科學與工程系、國家自然科學基金、上海光源、北京光源、煙氣多汙染物控制技術與裝備國家工程實驗室、移動源汙染排放控制技術國家工程實驗室的大力支持。環境科學與工程系博士生曲韋燁、劉小娜為共同第一作者，唐幸福教授、陳雅欣博士後為通訊作者。
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