“單原子催化”的概念由中國科學院大連化學物理研究所的張濤院士、清華大學李雋教授及美國亞利桑那州立大學劉景月教授於2011年共同提出，在Nature chemistry 發表題為“Single-atom catalysis of CO oxidation using Pt-1/FeOx” (第一作者：喬波濤，王愛琴)的工作。單原子催化劑是一種特殊的負載型金屬催化劑，專指載體上的所有金屬組分都以單原子分散的形式存在，不存在同原子金屬-金屬鍵。
2014年後，單原子催化迅速成為催化領域的研究前沿。單原子催化劑由於其特殊的結構而呈現出顯著不同於常規納米催化劑的活性、選擇性和穩定性。隨著先進表徵技術（同步輻射X射線吸收，球差電鏡等）的發展，單原子催化劑使在亞埃級原子尺度上闡明催化劑的構效關係成為了現實，同時也為連結多相催化與均相催化提供了機會，特別在催化機理研究上提供了可操作的平臺。本文將介紹單原子催化的應用領域，相關研究機構和學者以及近年來單原子催化劑重要研究進展。包括在水催化，碳氧化學，儲能電池，生物診療等方面。
Single-AtomCatalysts: A New Frontierin Heterogeneous Catalysis. From：Account DOI:10.1021/ar300361m
【單原子催化發展狀況】
所有數據均基於Web of science 檢索，以single atom catalysts 為題，查詢日期截至2020年3月26日的結果，共有2015篇相關論文發表。
圖1. Single atom catalysts相關研究領域分佈，以化學，材料科學，能源存儲及光電化學為主。
圖2. Single atom catalysts相關研究工作發表類型，以Article和Review居多，同時應注意相關專利的申請及結果。
圖3 在Web of science 以singleatom catalysts 為題查詢的研究工作，以引用排序。（引用前十）可以發現相關十篇工作集中在碳氧化學，析氫反應，氧還原反應，均相/異相催化及合成方法學。
圖4. 相應十篇論文引用的發展趨勢：在2014年後急劇增加，並呈現出線性上升的趨勢。
圖5. 在Web of science 以singleatom catalysts 為題查詢的文章所在地區和國家，以中國大陸最多（佔比接近60%），美國，澳大利亞，日本，新加坡，法國，加拿大，瑞士等都有不錯表現。
圖6. 相應大陸區研究機構分佈及相關學者：（此僅以查詢結果為依據，如有不全請指出）
大連化物所：張濤，包信合，王愛琴等
清華大學：李雋，李亞棟，王定勝，陳晨等
中國科學技術大學：吳宇恩，路軍嶺，孫永福，姚濤等
物理所：谷林等
上海光源：姜政，司銳等
【單原子催化的代表工作】
1、Single-atomcatalysis of CO oxidation using Pt-1/FeOx
開山之作：中國科學院大連化學物理研究所的張濤院士、清華大學李雋教授及美國亞利桑那州立大學劉景月教授開發了FeOx負載的單原子鉑（Pt）催化劑。研究發現Pt單原子提供電子給基底材料FeOx使催化劑更穩定，並對CO氧化呈現高活性。球差電鏡和XAFS證明了Pt單原子的存在以及Pt單原子與FeOx的結合態，DFT計算表明帶正電的Pt降低了CO的吸附能和CO的反應能壘。“單原子催化”概念首次被提出。
2、Directtransformation of bulk copper into copper single sites via emitting andtrapping of atoms
擴展合成方法：中科大吳宇恩和清華大學李亞棟教授2018年合作在Nature Catalysis上發表利用了蒸發-再分散策略實現了工業級別的大規模的單原子催化劑的製備。
3、Cobaltin Nitrogen-Doped Graphene as Single-Atom Catalyst for High-Sulphur ContentLithium-Sulphur Batteries
能源存儲：中國科學技術大學季恆星教授、武曉君教授、合肥工業大學孔祥華副教授(共同通訊作者)等報道了嵌入氮摻雜石墨烯中的單分散鈷原子(Co-N/G)可以觸發多硫化鋰的表面介導反應。作者證明嵌入單獨Co原子的N摻雜石墨烯是一種用於支撐Li-S電池中S的前景良好的碳基主體材料。結合XPS、TEM和XAS分析的結果，作者得出結論，在Co-N/G中，Co原子嵌入在N摻雜的石墨烯晶格中並與N原子配位形成Co-N-C配位中心，並且兩個相鄰的Co原子之間的平均距離估計約為1 nm。原位XAS和第一性原理計算表明，Co-N-C配位中心分別促進放電和充電過程中Li2S的形成和分解。
4、Atomicallydispersed Fe3+ sites catalyze efficient CO2 electroreduction to CO
CO2還原：2019年洛桑聯邦理工學院胡喜樂和國立臺灣大學Hao Ming Chen課題組合作，開發了一種超高活性的Fe3+–N–C單原子催化劑，可以在低過電位下高選擇性將CO2 還原成CO。該催化劑在低達80mV的過電位下即可還原CO2，而在340 mV過電位下，CO的電流密度高達94 mA cm−2，摩爾電流密度超過了貴金屬Au催化劑，TOF與Au催化劑相當。進一步採用XAS技術對催化劑進行原位表徵，他們提出催化活性位點為孤立的Fe3+，這些Fe3+與N摻雜碳材料上的吡咯型氮相結合，可在電催化過程中維持價態穩定。而電催化性能測試表明Fe3+具有更強的CO2吸附以及更弱的CO吸附能力，因此所表現出來的活性要遠高於傳統的Fe2+。
5、Single‐AtomCatalysts in Catalytic Biomedicine
生物醫學：2019年中科院上海硅酸鹽研究所陳雨、Feng Wei等人概述了SACs在生物醫學領域的關鍵意義和一些需要解決的潛在關鍵問題。討論了SACs在引發一些具有代表性的催化反應中的催化性能，為生物醫學應用提供了基礎。並總結了一系列具有代表性的成功構建SACs的範例，這些SACs可用於多種生物醫學應用，如癌症治療、傷口消毒、生物傳感和氧化應激細胞保護等，重點揭示了其內在催化機制和理解其潛在的結構-性能關係。最後，討論並展望了SACs引發的生物醫學催化技術在未來發展中面臨的機遇和挑戰。
【參考文獻】
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本文由Matche Lee供稿！
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