C1化學是21世紀最具挑戰性的科學問題之一，尋找石油替代能源已成為國際上的研究熱點。隨著頁岩氣和可燃冰中生物質轉化技術和甲烷開採技術的發展，合成氣（CO+H2混合物）可以作為一種更廉價、儲量更大的原料，通過非石油途徑合成高價值化學品和能源燃料。但傳統物理混合的複合催化劑中多活性組分的隨機分佈特性，使得在該催化劑上依然存在著諸如副產物較多，碳資源利用率較低等問題。
膠囊催化劑因其特殊結構在此類串聯反應中具有很大優勢，椿範立研究團隊近年來在應用膠囊催化劑進行合成氣轉化製備化學品取得了系列進展（Chem. Sci (cover paper), 2017, 8,7941-7946，ACS Catal. 2019, 9, 895-901, Ind. Eng. Chem. Res. 2019, 58, 51, ACS Catal. 2020, 10, 2, 1366-1374）。而本工作是在前期基礎上提出了一種經過改良的Zn-Cr@SAPO新型膠囊催化劑實現了對合成氣直接合成烯烴副產物的有效抑制，拓展了膠囊催化劑在此類串聯反應中的應用水平，相關成果發表在Chemical Science上（DOI：10.1039/C9SC05544D. ）。
本文亮點
1）本工作通過物理粘結法合成了一種可以在高溫高壓反應中穩定工作的膠囊催化劑，相較傳統的水熱合成法，該方法具有工藝簡單，成本低廉，核殼結構易於精準調控等優勢。
2）在合成氣直接製備低碳烯烴反應中，該膠囊催化劑具有非常優良的性能，相較傳統物理混合催化劑，低碳烯烴的時空收率提升了兩倍以上。
3）該膠囊催化劑具有傳質快、擴散快等特性，並且通過不同活性組分的吸附能差異，有效抑制串聯反應中副反應的發生，使得其在多種相似體系串聯反應中都具有廣泛的應用前景。
▲圖 1. 催化劑製備及合成氣製備低碳烯烴反應路線示意圖
總之，本研究通過工藝更加簡單的物理封裝法制備核殼結構的ZnCr@SAPO膠囊催化劑，利用不同活性組分不同的吸收能壘等特性，保護ZnCr核，減弱水煤氣變換和過度加氫反應以降低合成氣製備低碳烯烴過程中的副反應的發生。此外，由於該催化劑所特有的空間限域效應與自我調控機制，並且易於擴大規模以滿足未來工業的需要，使得其在多種相似體系串聯反應中具有廣泛的應用前景。
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