03.04 ARPES的能帶分析方法是什麼?

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角分辨光電子發射譜(Angle-resolved photoemission spectroscopy,ARPES)可以直接觀測固體表面的電子結構,如固體中準粒子的色散關係E(k)或費米麵的形狀。

角分辨光電子發射譜的物理基礎是光電效應。光子入射與固體中的電子發生能量-動量交換,在這個過程中能量和動量都必須守恆。

ARPES實驗必須在高真空的環境中進行。

能量守恆:

其中hν是光子的能量,K是出射電子的動能,E_B是電子的束縛能量,φ是電子從樣品表面逸出到真空中需要的能量。

由於實驗使用的光子的能量比較大,可以把固體中原子內層的電子激發到費米麵,這個能量對應的就是E_B。對給定材料逸出功φ是已知的,出射電子的動能K可以用儀器探測,這樣我們關心的束縛能E_B就能推算出來了。

對角分辨光電子發射譜來說,我們還可以測量出射電子出射的取向θ和φ,假設z軸是垂直於樣品表面的座標軸,θ是出射電子動量與z軸的夾角。

考慮動量守恆,由於光子的動量與電子的動量相比很小,我們忽略光子的動量,那麼電子在與光子碰撞前後的動量是相等的,這意味著我們可以通過出射電子的動量信息反推出電子在材料內部的動量。

首先平行於樣品表面的動量在碰撞前後是不變的:

這裡i表示碰撞前,即電子位於樣品內的狀態,f表示碰撞後,即電子從樣品裡出射後的狀態。

另一方面電子還有垂直於樣品表面的動量分量,當電子從樣品表面出射時,垂直方向的動量由於電子能量會發生損失(克服逸出功等),所以垂直方向的動量並不守恆,但所幸的是我們一般用ARPES研究的都是二維材料,所以垂直方向的動量本來就可以不考慮的。

現在我們就可以根據角分辨光電子譜知道二維電子材料的E_B和k∥的關係了。

ARPES測出鍶銅氧氯(SCOC)的色散關係。

目前ARPES測量能量精度可以達到2meV,角度可以達到0.2°,此外通過ARPES我們還可以研究固體中準粒子的譜函數A(k,ω),總之ARPES是重要的研究二維材料電子態及多體效應的工具。


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