07.26 銀碳量子點負載於超薄g-C3N4上,實現近紅外響應及載流子有效分離

【引言】

半導體光催化是解決能源危機和環境汙染問題的有效途徑。探索新的、高效的半導體光催化劑,從紫外(UV)到近紅外(NIR),以獲得高效率的廣譜光催化性能,變得越來越迫切。石墨化氮化碳(g-C3N4)是一種無金屬有機高分子半導體,具有無毒、穩定、成本低等優點,被廣泛應用於太陽能光催化制氫、光還原CO2和有機汙染物等領域。然而,由於電荷載流子的快速複合、可見光-NIR光利用率差以及比表面積低等問題,嚴重製約了其光催化活性。

優越的光電性能的碳量子點(CQDs)是一種尺寸在2~10 nm之間的新型碳納米材料,由於其無毒、上轉換能力和優良的電子轉移性能而備受關注。及上轉換光致發光特性、有效電荷分離和帶隙窄化。由於銀量子點的可見光的表面等離子體共振(SPR)效應,擴大了可見光的捕光範圍,同時,低費米水平的特性可以作為電子捕獲器,從而降低光生電子空穴複合率。

【成果簡介】

近日,來自廣東工業大學劉國光教授(通訊作者)團隊在Appl. Catal. B: Environ.上發表了題為Novel ternary photocatalyst of single atom-dispersed silver and carbon quantum dots co-loaded with ultrathin g-C3N4 for broad spectrum photocatalytic degradation of naproxen的文章。該團隊獨闢蹊徑地將兩種(Ag/C)原子量子點負載於超薄g-C3N4上,以實現光催化材料的近紅外響應及有效的電子空穴分離。

【圖文導讀】

圖1:SDAg-CDs/UCN的光學特性

銀碳量子點負載於超薄g-C3N4上,實現近紅外響應及載流子有效分離

(a) 紫外可見吸收譜圖;

(b) 碳量子點的上轉換光致發光光譜圖;

(c) 材料的紫外可見漫反射光譜圖。

圖2:SDAg-CDs/UCN的半導體特性

銀碳量子點負載於超薄g-C3N4上,實現近紅外響應及載流子有效分離

(d) 材料的禁帶寬度對比圖;

(e) 材料的莫特-肖特基勢對比圖;

(f) 材料的XPS價帶值對比圖。

圖3:SDAg-CDs/UCN的自由基響應

銀碳量子點負載於超薄g-C3N4上,實現近紅外響應及載流子有效分離

(a):DMPO-O2·-的ESR譜圖;

(b):DMPO-·OH的ESR譜圖;

(c):可見光照射下TEMP-1O2的電子自旋共振譜圖。

圖4:廣譜光照射下的SDAg-CDs/UCN光催化機理圖

銀碳量子點負載於超薄g-C3N4上,實現近紅外響應及載流子有效分離

【小結】

該團隊製備了新型分散的單原子銀&碳量子點共載超薄g-C3N4(SDAg-CDs/UCN)的廣譜光催化劑,並通過XPS、PLS、ESR等手段研究了它們的結構及光學特性。這種SDAg-CDs/UCN能夠實現紫外-可見-近紅外的光譜響應,達到太陽光的高效利用。此外,量子點的加入實現了光催化過程中電子空穴的有效分離。為用於環境修復的高效複合光催化劑的設計提供了一種新的方法與策略。


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