注：文末有研究團隊簡介及本文
科研思路分析由於CO2等溫室氣體的大量排放，引起的溫室效應日益增強，導致全球氣候變暖等一系列的氣候問題。因此，降低大氣中CO2的濃度勢在必行。其中CO2化學還原制高附加值產品在國際上越來越多地受到研究者們的關注，包括熱催化、電催化、光催化過程。
由於高催化活性，低金屬用量，近年來單原子催化劑成為研究熱點。目前研究的單原子催化劑主要以碳材料為主（如石墨烯、多孔碳等），用於電催化CO2還原反應；但是對於單原子熱催化劑還原CO2的研究較少。
六方氮化硼(hexagonal boron nitride，h-BN)是由 B、N 原子交替連接組成的、 蜂窩狀片層結構，與石墨烯具有高度的結構相似性，因此也被稱為“白石墨”。h-BN的熔點近3000℃，耐高溫，化學性能極為穩定，耐強酸腐蝕，具有很高的電絕緣性能。另外h-BN具有高熱導率390 W/(m K)。因此h-BN是良好的熱催化劑基底。
美國萊斯大學（Rice University）Pulickel M. Ajayan團隊、南卡羅來納大學（University of South Carolina）Jochen Lauterbach團隊及南京理工大學孫東平教授團隊合作，嘗試以多孔h-BN為基底，經過一步真空抽濾過程成功製備了單原子Ru/h-BN催化劑，並用於催化CO2的甲烷化反應。所製備的Ru/h-BN催化劑具有較低的Ru含量（0.58 wt%），表現出高CH4選擇性（93.5%）、催化穩定性（反應110h）、高反應速率（1.86 mmolCO2/(gcat s) at 350 °C , 1.0 MPa）。從實驗結果及理論模擬可以得出，高催化活性、選擇性來自於Ru的單原子分佈，及與h-BN的配合度。本研究表明，h-BN是金屬熱催化劑良好的基底材料，為其他單原子熱催化劑的研究提供了參考。
這一成果近期發表在ACS Catalysis 上，文章的第一作者是範孟孟博士及南卡羅來納大學的Juan D. Jimenez博士。
Atomic Ru Immobilized on Porous h‐BN through Simple Vacuum Filtration for Highly Active and Selective CO2 Methanation
Mengmeng Fan, Juan D. Jimenez, Sharmila N. Shirodkar, Jingjie Wu, Shuangming Chen, Li Song, Michael M. Royko, Junjie Zhang, Hua Guo, Jiewu Cui, Kuichang Zuo, Weipeng Wang, Chenhao Zhang, Fanshu Yuan, Robert Vajtai, Jieshu Qian, Jiazhi Yang, Boris I. Yakobson, James M. Tour, Jochen Lauterbach, Dongping Sun, Pulickel M. Ajayan
ACS Catal., 2019, 9, 10077-10086, DOI: 10.1021/acscatal.9b02197
範孟孟博士簡介
範孟孟，南京林業大學化工學院，副教授。2019年3月於南京理工大學取得博士學位，2016年至2018年在美國Rice University的Ajayan教授課題組聯合培養，2019年6月起就職於南京林業大學。
研究領域是石墨烯、h-BN等二維材料的製備、性能及其在熱催化、電催化領域的應用。在相關領域發表SCI論文10餘篇，包括以第一作者發表的Adv. Mater.、ACS Catal.、Green Chem.、J. Power Sources、Nanoscale、Electrochim. Acta等。獲授權發明專利3項。
Pulickel M. Ajayan
https://www.x-mol.com/university/faculty/1510
孫東平
https://www.x-mol.com/university/faculty/21266
科研思路分析
Q：這項研究最初是什麼目的？或者說想法是怎麼產生的？
A：h-BN與石墨烯具有高度的相似性，石墨烯已經在單原子電催化劑領域達到廣泛的研究。碳材料對金屬單原子的固定通常採用N元素摻雜，形成M-N結構；而h-BN本身具有高N含量，是潛在的金屬配合位點。另外，h-BN具有高熱導率、熱穩定性。但是，h-BN在單原子熱催化領域的研究尚未廣泛開展。如上所述，我們的研究興趣是製備單原子熱催化劑，提高催化劑的催化活性，降低金屬用量。
Q：研究過程中遇到哪些挑戰？
A：本項研究中最大的挑戰是如何製備多孔h-BN及使金屬前驅體吸附到h-BN的缺陷位點處，在退火過程中實現單原子的固定。
此外，這項研究屬於交叉學科的研究，其中熱催化反應及分析需要與其他團隊合作，而我們的團隊主要來源於化學和材料專業，因此這方面存在知識儲備不足的挑戰，未來希望有相關領域的研究者一起合作將研究推動到更高的層次。
Q：該研究成果可能有哪些重要的應用？哪些領域的企業或研究機構可能從該成果中獲得幫助？
A：該催化劑表現出優異的活性、選擇性、穩定性，在石油工業的熱催化反應，或催化某些有機反應具有潛在的應用前景。我們相信這項研究成果為單原子熱催化劑的設計與製備提供了一種新的思路，將對相關領域的發展產生推動作用。
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