摻雜二氧化硅纖維熱釋光測量輻射劑量在223 Ra
D.A. Bradley a bS.F. Abdul Sani bA.S. Siti Shafiqah cS.M. Collins dR.P. Hugtenburg eH.A.Abdul Rashid fNurul Najua Zulkepely bM.J. Maah g
摘要
使用定製的亞毫米尺寸摻雜二氧化硅纖維，已經對223 RaCl 2的 α發射源（Bayer Healthcare產品Xofigo的基礎）進行了熱發光劑量學研究。使用223外消旋2 223 223在晚期去勢抵抗性前列腺癌引起的骨轉移的姑息性治療中，重點在於其在代謝活性骨轉移中的有利攝取。這種處理受益於 由Ra及其衰變後代發射的α-粒子的高線性能量轉移（LET）和相關的短路徑長度（< 100μm）。在尋求提供源自的α粒子的體外劑量測定Ra衰變系列，研究了各種形式的Ge摻雜SiO 2的TL產率接近骨骼 eff，玻璃纖維提供了能夠直接放入液體中的附加優點。預期本研究的結果將為開發具有多種用途的摻雜光纖劑量計提供信息，包括用於本文詳述的應用。纖維，包括光子晶體纖維（PCF）崩潰，PCF未摺疊，扁平和單模光纖。在英國國家物理實驗室（NPL）進行纖維的照射。值得注意的特徵是劑量計的相當大的靈敏度和有效的原子序數Z.
關鍵詞
阿爾法粒子 二氧化硅纖維 劑量學 熱釋光 223鐳
實驗要點 223 Ra的主要特點
223 Ra至207 Pb 的六階段衰變通過短壽命後代發生，伴隨著許多具有不同能量和發射概率的α，β和γ發射（圖1）。圖2顯示了使用與其子代後代平衡的227 Th源獲得的α光譜的測量。223 Ra及其子體作為α粒子發射的能量分數為95.3％（能量範圍為5.0-7.5 MeV）。以β粒子形式發射的部分為3.6％（平均能量為0.445 MeV和0.492 MeV），並且作為γ射線發射的部分 為1.1％（能量範圍為0.01-1.27 MeV）（產品特性總結，2015 ）。詳細伽馬發射光譜的223 Ra的示於圖3 。的半衰期的223 Ra和它的衰減後代211的Pb最近已被測量並且，使用所選擇的實驗值，的11.4354（17）d推薦的半衰期值和36.161（17）分鐘已被評估（Collins等人。 ，2015）。由於衰變後代的相對短壽命的半衰期（T 1/2（最大值）= 36.161 分鐘）與223 Ra相比，衰變後代達到瞬態在幾小時內與223 Ra 平衡。
圖1。衰變系列223 Ra。包括衰變系列中每種放射性核素的半衰期，衰變模式和分支比。
圖2。與其直接後代平衡的227 Th的α光譜，顯示在5.3和5.8 MeV 之間的223Ra 的主要發射 。
圖3。平衡的223 Ra和衰變後代的註釋伽馬發射光譜。
在這項工作中，纖維的輻照是使用與腐爛後代平衡的223 Ra溶液進行的。由於219 Rn僅具有4s的半衰期並且通過骨基質的擴散速率顯著長於此，因此一旦將223 Ra摻入骨基質中，衰變後代可能達到平衡。因此，可以認為輻照溶液將與實際情況相匹配。
關於圖2，則Q α的227 Th為6.146 兆電子伏（布朗，2001），具有6.038的最大α粒子能量 MeV的在衰減到223太陽神基態。由於動量守恆，當227Th原子經歷α衰變時，子223 Ra核以最小動能 109 keV 反衝。該物理現象可用於利用植入動能223 產生極薄且純的α-光譜測定源Ra原子在收集基板上。為了從國家物理實驗室產生和測量的光源獲得光譜，將幾滴227Th（~4 kBq）分配到不鏽鋼α-光譜儀盤上並在通風櫥中蒸發至幹。將該源置於真空室中，其中空白的不鏽鋼α-光譜盤（通常稱為反衝盤）安裝 在上方2mm處。腔室抽真空至大約5的壓力 帕。反衝盤被留下來收集223個一段五天太陽神原子。在此期間之後，將反衝盤從真空室移除並使其衰減5 小時以允許223Ra後代衰變為平衡。然後將反衝盤置於α-光譜儀中並收集光譜20000 秒，如圖2所示。
實驗材料及方法
本工作提供了各種形式的Ge摻雜SiO 2 光纖的性能比較，特別是Ge-PCF（塌陷），Ge-PCF（未塌陷），Ge-CF和Ge-FF，根據Ge的性能判斷B摻雜的PCF（塌陷的）和Ge-Br摻雜的PCF（塌陷的）光纖。這裡，PCF是指所謂的光子晶體光纖，是一種六角形的小孔徑光纖陣列，堆疊在較大孔徑的外部光纖中。Abdul Sani等人提供了對各種形式的詳細討論。阿卜杜勒·薩尼等人。（2016） 。除了一根纖維之外的所有纖維沿其長度具有均勻的圓形橫截面，除了扁平纖維（FF）之外，圓形形狀的橫截面是簡單的圓柱形纖維（CF）或其他微結構的週期性陣列前面提到的孔，形成通常所說的PCF。兩種形式的PCF，或者僅摻雜Ge或者以其他方式與B或Br共摻雜（其他研究預先指出由於使用這些共摻雜劑而增加TL靈敏度的能力）是un - 坍塌的孔陣列或孔洞向下摺疊形成半固體。後者是在高溫（~2200℃）的應用下獲得的 °C），通過進一步施加微小的真空壓力使孔陣列進入塌陷狀態，導致內壁熔化，在冷卻的樣品中產生與應變相關的缺陷; 這些PCF被描述為"崩潰"的PCF。關於兩種簡單形式的光纖，這些光纖是由初始圓柱形硅石管（單模光纖）製成的，中心相對較大（約10） （s）μm摻雜劑的溝道。在高溫和真空的應用下，可以生產扁平纖維，如前所述產生熔合面並因此產生與應變相關的缺陷，期望這也將與TL產量的增加相關聯。
223 Ra解決方案
薩里大學目前沒有獲得處理液態α核源的許可，但沒有足夠的安排來處理相關的輻射和安全風險。在英國，如在其他地方也可能預期的那樣，本文使用的材料，即Xofigo TM，只能由授權在指定臨床環境中處理放射性藥物的人員施用。因此，照射在英國國家物理實驗室（NPL）進行。Algeta ASA（挪威）提供了一種放射性化學純溶液，標稱50 MBq 223RaCl 2 10 mL mL檸檬酸鈉緩衝溶液。為了防止溶液的熱力學不穩定性，先前在NPL中用類似溶液觀察到的情況，在使用之前將溶液稀釋至標稱3MLq -1的RaCl 2在 1M HCL中（Collins等人，2015）。當223 Ra發出219Rn時，將安瓿放在鉛鍋中並放入通風櫥中，以減少排氣汙染。還從Guys Hospital向NPL提供放射化學純的223 RaCl 2 溶液。將 3g該溶液的等分試樣轉移至火焰密封的5中 mL ISO安瓿瓶。照射小瓶由分配到三個10R Schott小瓶中的不同質量的等分試樣組成，如表2所示，加入另外的 1M HCl以 在每個小瓶中總共3.5g 。該質量的溶液 在小瓶中產生約1cm 的溶液深度。用橡膠塞和卷邊蓋密封這些小瓶。
表2。輻照瓶的總結。
將5 mL ISO安瓿安裝在固定的塑料支架上，並使用可重入式電離室系統進行測量，該系統由兩個TPA Mk II電離室組成，這些電離室以"背對背"配置排列（Hashim等，2013，Rogers DW等，2010，Aitken-Smith和Collins，2016，Keightley等，2015）。電離室響應（pA MBq -1）至223 Ra先前已經過校準，可追溯到在NPL進行的活動的主要標準化（Sharpe和Wade，1951，Sharpe和Wade，1953） ）。在照射活動開始時，每單位質量的活性確定為139.61（64）kBq g -1。每個輻射瓶的活性列於表2中。該值是每單位質量223 Ra 的獨立活動; 實際上，當與衰變後代平衡時，總活性被認為是大約六倍。
纖維輻照
小心地將皮下注射針穿過每個小瓶頂部的橡膠塞，確保針不進入溶液。將光纖穿過每個皮下注射針並放入溶液中，使約 1cm的纖維浸沒在溶液中。在15天的過程中，將每根纖維照射24 小時至31 小時。每種纖維類型的近似照射時間總結在表3中。同時照射相同結構的纖維。將纖維同時插入並通過的過程中單獨取出半衰期的（11.43天）223鐳。
表3。計算的摻雜光纖的吸收劑量和活性的總結。
TL的測量
照射後約12 小時，使用Toledo TLD讀數器讀出樣品。這個讀者使用的序列是; 在160 °C下預熱10 秒，在300 °C下讀取25 秒，升溫速率為25 °C /秒，並在300 °C 退火10 秒以消除殘留信號。
實驗結果與分析
圖4。TL產量從250的範圍內的吸收劑量的 Gy至3500 戈瑞葛-B-PCF（摺疊），葛-PCF（摺疊），葛-B-PCF（摺疊），葛-CF，戈-FF和革PCF（未摺疊），照射到223個太陽神α粒子的一些20-30 的照射時間小時。
圖5。切割平坦Ge摻雜光纖的典型橫截面圖像。在光纖的中心，由表示含有Ge摻雜劑的芯的位置的藍色虛線表示。紅線表示穿過介質的粒子的路徑。
圖6。使用位於中心的固定位置TLD讀取器光電倍增管（PMT）觀察扁平光纖位置的示意圖。
還需要考慮TLD在使劑量計運行的環境中的信號穩定性。材料中的捕獲電荷可能會丟失（在讀出之前），包括在轉移和儲存期間，由於暴露於環境熱，光和其他手段，例如磨損（摩擦發光）。對於塌陷的PCF和TLD-100，照射劑量為 1Gy，在X射線照射後35天內的TL產率已被證明具有21％，15％和7％的褪色損失。 Ge-PCF（摺疊），Ge-B-PCF（摺疊）和TLD-100（分別來自本文初步研究中使用的同一批樣品）。PCF的TL反應的平均損失估計為每天0.4-0.5％（Rozaila等，2016）。
使用兩種不同類型的SiO 2纖維，即Ge-B-PCF（塌陷）和圓柱形纖維，分別對X射線和α輻射（223Raα-粒子）產生的輝光曲線進行了比較。，如圖7所示。儘管α照射的圓柱形光纖的發光曲線相對較弱，但很明顯它的形狀以及它沿溫度軸的位置與X射線照射的Ge-B-PCF（塌陷）光纖的形狀明顯不同。 。這些差異引發了對未來更全面地研究來自纖維和輻射源的各種輝光峰值的需求，這是迄今尚未探索的問題。
圖7。輝光的SiO的曲線2的Ge-B-PCF（摺疊）和圓柱形光纖照射到X射線（在劑量10 毫戈瑞）和α輻射（223分別太陽神α粒子）。（注意：右邊的y軸表示α照射的TL產率）。α輻照的輝光峰在約320 °C時被截斷，以避免黑體發射。
使用SiO 2 光纖傳感器進行 α粒子輻射檢測時要考慮的主要優點之一是纖維的橫截面尺寸小，導致纖維中的能量幾乎完全喪失。例如，對於直徑~125μm的CF光纖，位於中心的摻雜劑，距表面約60μm ，α粒子的線性能量轉移（LET）為80 keV /μm，吸收的能量達到光纖的中心約為4.8MeV，平均α-粒子能量用於所有實際目的，完全轉移到材料中，布拉格峰在本例中出現在近似摻雜劑位置。
通過對水和硅酸鹽中的平面和半無限剖面求和，使用FLUKA 蒙特卡羅程序計算了223 Ra系列中發射的四個主要α粒子穿透到光纖中的分佈（圖8）。該系列包括以下α發射： 來自223 Ra的5.78 MeV ， 來自219 Rn的6.88 MeV ， 來自215 Po的7.53 MeV 和 來自211 Bi的6.68 MeV 。由211 Bi 產生的β發射和隨後的211發射的α發射Po被排除在外，因為它們只發生0.273％的衰變。通常，滲透是纖維直徑的一小部分，儘管有趣的是認為毛細管作用可使放射性介質能夠在未平坦的纖維幾何形狀內流動。計算表明，分佈在均勻硅酸鹽介質中的半無限223 Ra源是α粒子從液體介質滲透到光纖中的可接受的近似值，因為輪廓匹配在0.5μm以內 ，比例因子為水中的範圍為0.6至硅酸鹽中的範圍。
圖8。對於平面和半無限幾何形狀的水和硅酸鹽介質，範圍輪廓歸一化為0.5μm 深度，用於223 Ra ，使用FLUKA 蒙特卡羅代碼計算。統計不確定性優於1％（2 sd。）。
圖9顯示了從前述六種類型的摻雜SiO 2纖維獲得的兩種不同類型測量結果的組合。一組結果是指使用60kVp產生的X射線來傳遞 50Gy 的劑量，而另一組使用223Raα-粒子來提供一系列劑量，從治療水平到超過劑量。這取決於特定纖維的敏感性。目前的分析已經比較了由兩種不同來源照射的匹配纖維的LET比率。
圖9。用於Ge-B-PCF（塌陷），Ge-Br-PCF（塌陷），Ge-PCF（塌陷），Ge-PCF（未塌陷），Ge-CF和Ge-的223 Ra照射和X射線照射的組合分析FF。插圖提供了放大視圖，顯示了50Gy 劑量的60kV X射線的TL產率變化。
在NIST數據庫列表輸出停止功率的光電子通過X射線對於電子在水（產生 NIST，2015）示出了在60 千電子伏和10 千電子伏，這些是0.580和2.256 千電子伏 微米-1分別。利用DOSRZnrc和FLURZnrc（Abdul Sani等，2015b），使用Monte Carlo模擬計算電子的能量（dE）和軌道長度（dS）。）。假設使用簡單的圓柱形光纖並採用所述的蒙特卡羅方法，可以進行輔助計算以產生水中電子的阻止能力，獲得包括軌道和塞子的加權LET（電子傳輸通過和停止纖維）為 2.0keVμm / -1，不確定度為10％。
的平均LET的比率223太陽神α粒子（〜110 千電子伏 微米-1）到用於從60的kVp光譜電子（〜2 千電子伏 微米-1）因此發現為〜50。所述的TL響應的歸一化223個在Ge-B-PCF（摺疊），葛-PCF（摺疊），鍺- BR-PCF（摺疊），葛-CF，戈-FF和Ge Ra為α粒子照射發現-PCF（未塌陷）分別比 50Gy 劑量的X射線照射大25,17,14,18,22和150倍。很明顯，接觸223PCF的Raα粒子（未塌陷）在相對響應方面產生比其他類型纖維更顯著的變化。如先前所討論的，進行X射線的PCF（未塌陷）的靈敏度相比於其他纖維的具有至少TL響應，因此影響，對於得到的之間的響應的比率223太陽神α粒子和X射線。PCF（未坍塌）的獨特幾何形勢尚未探索，需要進行更詳細的分析。
實驗結果
本研究中的目前研究旨在將摻雜二氧化硅光纖系統表徵為用於放射治療的一維劑量計。研究使用了六種不同類型的纖維，記錄從所述吸收劑量由 223太陽神阿爾法。的所計算的吸收劑量223個太陽神α粒子為戈-B-PCF（摺疊），葛-PCF（摺疊），鍺- BR-PCF（摺疊），葛-CF，葛-PCF（未收縮）和Ge-FF是發現是3.13 千焦 千克-1，1.62 千焦 千克-1，0.71 千焦 千克-1，0.32 千焦 千克-1，0.31 千焦 千克-1和0.27 千焦耳 千克-1分別，在22-31範圍內的持續時間的照射 小時。在所有上述情況中，Ge-B-PCF（塌陷），Ge-Br-PCF（塌陷）和Ge-PCF（塌陷）的TL響應照射到60 kVp X射線和6.7 MeV 223與Ge-CF，Ge-FF和Ge-PCF（未塌陷）相比，Raα粒子提高了靈敏度。尚未解決的一個特殊問題是Ge-FF和Ge-PCF（未塌陷）的敏感性，建議與所呈現的不尋常的幾何形狀相關，產生不均勻的輻射。如上所述，所有六種類型光纖的響應至少比X射線和TLD-100的響應大一個數量級。因此，本結果表明使用SiO 2摻雜的纖維劑量測定法來評估劑量以支持α粒子放射療法的新用途的巨大潛力，尤其是還克服了TLD-100的吸溼性問題。
閱讀更多 太陽張12035 的文章
