Nature 子刊:當單原子催化明修棧道,單位點助劑已在暗度陳倉

Nature 子刊:當單原子催化明修棧道,單位點助劑已在暗度陳倉

最近幾年單原子催化如日中天,相信做催化的小夥伴都不陌生(研之成理有眾多相關報道和綜述,請在文末“相關閱讀”查看)。更為重要的是,在單原子催化領域,中國科學家有一席之地,讓世界所認可。在介紹今天的這篇文章之前,想和大家一起思考一個問題?當單原子大行其道,如何為我所用呢?繼續單原子催化?將單原子催化普及到各個元素?還是進行更精確的表徵確定活性中心?還是開發更好的合成策略製備單原子催化劑?

今天向各位介紹一篇Nat. Commun.,文章來自浙江大學化學系肖豐收老師課題組,第一作者為王亮副研究員。他們提供了另一種新穎的思路。既然單原子催化效果這麼好,那麼單位點原子是否可以作為助劑來提高催化活性和催化選擇性呢?(請問你這麼思考過嗎?當然這也只是小編的猜測)。答案是肯定的。肖老師課題組研究發現,當在Au/TiO2催化劑中引入單位點Sn原子,其在硝基苯族化合物選擇性加氫反應中表現出優異的活性和選擇性。

Nature 子刊:當單原子催化明修棧道,單位點助劑已在暗度陳倉

通過XPS, EXAFS, HAADF-TEM,原位拉曼等表徵,他們發現催化反應活性和選擇性的提升確實來自於單位點的Sn原子助劑。請注意這裡單位點Sn並非反應活性中心,而是助劑。為了驗證這一推論,他們將貴金屬換成Pt、Pd、Ni等。研究發現當引入單位點Sn,催化劑的活性和選擇性同樣得到很大的提升。

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那麼究竟單位點Sn對催化劑帶來怎樣的變化呢?結合實驗與理論計算,文中指出單位點Sn的引入,促進氧空位的形成。單位點Sn與氧空位的協同作用,利於硝基苯族反應物的吸附,形成亞硝基苯族物質;貴金屬吸附並解離H2,最終實現活性與選擇性的提高。對於具體的反應機理推測與詳細表徵請參見原文(點擊文末“閱讀原文”直達鏈接)。

Nature 子刊:當單原子催化明修棧道,單位點助劑已在暗度陳倉

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總結:小編覺得本文的思路和思考方法非常值得我們學習。總而言之,單原子可行,那麼單位點助劑怎麼樣呢?因為在催化反應中,重要的不僅僅是活性中心,助劑一樣不可或缺。個人認為這也是本篇文章的核心所在。歡迎大家在留言區討論。


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