華東理工大學團隊構建世界上最小的光控單分子「納米火車」

‍‍‍近日,華東理工大學費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心

(Feringa Nobel Prize Scientist Joint Research Center)在分子機器領域取得新進展,相關研究工作以“A time-resolved single molecular train based on the aerolysin nanopore ”為題,發表在Cell Press旗下的化學旗艦刊物Chem 上。

分子機器,指由分子尺度的物質構成、能行使某種機械運動或對外做功的功能性分子。分子機器尺寸多為納米級,具有小尺寸、多樣性、自組裝、多響應性、準確高效等特性。自1991年首個人造分子機器誕生以來,分子機器在近30年的發展歷程中,從最初的溶液體系逐步的向表界面、器件化發展,從理論模型逐漸發展成可實用的機器。2016年諾貝爾化學獎頒給了Fraser Stoddart、Benard Feringa和Jean-Pierre Sauvage,表彰這三位科學家在分子機器的設計和合成上的貢獻。

然而,單個分子機器的構建與操控一直是分子機器領域的長期挑戰,缺少相應的研究方法與手段。華東理工大學費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心的研究人員多年來聚焦構建基於單個生物分子的電化學限域納米孔界面,發展非平衡態測量新方法。最近,田禾院士和龍億濤教授團隊合作在單個Aerolysin生物分子界面上成功構建了單分子“納米火車”,實現了單分子火車的“行駛”狀態的光調控

。這一單分子納米火車主體由五節“車廂”組成,每一個“車廂”對應一個鹼基。其中一個鹼基為偶氮苯替代的類鹼基結構,從而使得整列“火車”具有光調控的性能。這列世界上最小的光控單分子火車可以在電場力的作用下逐次通過單個Aerolysin分子界面。在初始的狀態下,偶氮苯處於反式狀態,由於其較大的分子尺寸(9.0 Å),其與納米孔之間產生較強的作用力,單分子火車的行駛速度較慢(1.9 鹼基/s)。因此,反式偶氮苯可以看作是調節火車速度的“慢速齒輪”。在紫外光照下,偶氮苯基團由初始的反式狀態異構成順式狀態。由於光異構導致分子尺寸的變化(順式偶氮苯5.5 Å),順式偶氮苯與納米孔之間作用力變弱,即可視為“高速齒輪”使得單分子火車提速至6.3 鹼基/s。可見光照射可以重新使順式偶氮苯回到反式偶氮苯狀態,即重新回覆到初始的慢速狀態,從而整列火車實現了“光控可逆調速”。而實現對每一個光控單分子火車運動軌跡的高時間分辨測量是利用了研究團隊前期發展的動態高時空分辨測量裝置系統。

華東理工大學團隊構建世界上最小的光控單分子“納米火車”

單個光控分子火車

論文第一作者為應佚倫副研究員,共同通訊作者為龍億濤教授及張雋佶副教授,並得到了田禾院士的悉心指導。該工作得到了基金委創新研究群體及重大科研儀器研製項目的資助。近期,費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心在單個生物分子自組裝界面取得了系列研究進展(Natl. Sci. Rev., 2018, DOI: 10.1093/nsr/nwy029),設計了單個位點可控的單分子傳感界面(ACS Sens., 2018, 3, 779),實現了單個鹼基差異的靈敏識別(Anal. Chem., 2018, 90, 4268)。

原文

A Time-Resolved Single Molecular Train Based on Aerolysin Nanopore

Yi-Lun Ying, Zi-Yuan Li, Zheng-Li Hu, Junji Zhang, Fu-Na Meng, Chan Cao, Yi-Tao Long, He Tian

Chem, 2018, DOI: 10.1016/j.chempr.2018.05.004

導師介紹

田禾

http://www.x-mol.com/university/faculty/10407

龍億濤

http://www.x-mol.com/university/faculty/10431

(本稿件來自Chem


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