與傳統的三維（3D）鹵化物鈣鈦礦太陽能電池材料相比，二維Ruddlesden–Popper（2DRP）層狀鈣鈦礦因其提高的耐溼性、優異光穩定性和熱穩定性、超低的自摻雜行為和顯著降低的離子遷移效應而成為鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的研究熱點。2DRP層狀鈣鈦礦穩定性來源於表面有機胺分子的保護作用、低維下鈣鈦礦容忍因子的有效調控以及由有機胺分子間弱的範德華力和氫鍵作用主導的層間相互作用。但氫鍵和範德華力作用力較弱，層狀鈣鈦礦骨架穩定性提升受限，同時，弱相互作用限制了2DRP層狀鈣鈦礦的自組裝以及跨層間的電荷傳輸，從而影響鈣鈦礦活性層的薄膜質量及光生載流子的分離與傳輸特性。對層間相互作用的調控研究有望增強2DRP鈣鈦礦薄膜的穩定性，同時提升2DRP層狀鈣鈦礦太陽能電池的光電轉換效率。
今天，西北工業大學柔性電子研究院黃維院士、南京工業大學先進材料研究院陳永華教授和吉林大學集成光電子國家重點實驗室&材料科學與工程學院張立軍教授，在Nature Photonics發表題為“Efficient and stable Ruddlesden–Popper perovskite solar cell with tailored interlayer molecular interaction”的研究論文，實驗研究和理論模擬相結合，通過創新性地引入一種含S原子的有機胺，通過S元素之間的相互作用實現層間相互作用有效調控，探究了其對2DRP層狀鈣鈦礦薄膜結晶動力學、穩定性、以及電荷傳輸特性的影響規律，構建了高效穩定的2DRP層狀鈣鈦礦太陽能電池。合作團隊的任慧（南京工業大學，碩士研究生）、虞士棟（吉林大學，本科生）和晁凌鋒（南京工業大學，碩士研究生）為論文的共同第一作者。文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41566-019-0572-6, DOI: 10.1038/s41566-019-0572-6
該論文的主要創新之處：
1，使用了一種新型的雜原子有機胺分子2–(硫代甲基)乙胺（MTEA）構建層狀鈣鈦礦，通過鈣鈦礦層間MTEA分子之間S–S的相互作用，進一步穩定了層狀鈣鈦礦骨架，製備了穩定性顯著提升的鈣鈦礦薄膜，並且可以有效的增強層間電荷傳輸。
2，原子尺度的第一性原理材料模擬表明：與基於丁胺（BA）的2DRP鈣鈦礦相比，基於MTEA的2DRP鈣鈦礦層間結合能有很大提升，來源於相鄰兩層MTEA有機分子通過S–S相互作用增強的層間相互作用。電子能帶結構計算結果顯示在價帶頂附近出現S相關電子態，層間區域呈現顯著的電子雲交疊，有利於層間光生載流子傳輸。
3，相對於基於丁胺（BA）的2DRP鈣鈦礦，基於MTEA的2DRP鈣鈦礦（n = 5）薄膜表現出較強的面外優先晶體生長。從而製備出了效率高達18.06％（認證效率17.6）的高性能2DRP層狀鈣鈦礦太陽能電池。同時，增強的層間分子相互作用大大改善了2DRP鈣鈦礦薄膜的溼、熱穩定性和器件穩定性，器件在最大功率輸出點持續標準太陽光下光照1000小時，效率衰減不到15%。
該研究首次報道了通過層間相互作用調控構建高效穩定的2DRP層狀鈣鈦礦太陽能電池。由於S-S相互作用引起的層間相互作用，強烈面外優先生長的2DRP層狀鈣鈦礦薄膜可實現低的缺陷態密度和有效的層間電荷傳輸，從而提升了太陽能電池的光電轉換效率。此外，增強的層間分子相互作用，使得2DRP層狀鈣鈦礦太陽能電池的穩定性顯著提高。通過選擇有機胺分子製備2DRP層狀鈣鈦礦，實現層間相互作用調控為構建高效且穩定的二維層狀鈣鈦礦太陽能電池提供了一個新思路。
本工作得到了科技部納米科技重點專項鈣鈦礦太陽電池的基礎研究、國家自然科學基金委、中組部高層次人才項目、江蘇省特聘教授等基金的資助。
（轉自 西工大新聞網 記者：東赫 審核：傅莉）
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