2006年5月，在雅虎搜索網、浙江衛視、華誼兄弟聯合主辦的雅虎搜星比賽中，趙麗穎憑藉良好表現以及投票網友的支持，最終獲得馮小剛組冠軍，因而出演馮小剛執導的千萬廣告《跪族篇》的女主角，被華誼兄弟簽下。
2007年，參演電影處女作《鏢行天下之牡丹閣》；1月，與郭曉冬、劉孜、歸亞蕾共同出演愛情劇《世紀不了情》；同年，在民國愛情劇《春去春又回》中飾演溫婉可人的任潔兒。
2008年，在民國情感劇《鎖清秋》中飾演聰明機靈的丫鬟文雁。
2009年1月，主演數字電影《愛殺九河堂》；5月，在田中裕子、餘少群主演的宮廷劇《蒼穹之昴》中飾演性情溫順的玲兒，這也是趙麗穎首次出演古裝劇 ；8月，獲得第三屆全球華人“非常短片”創意大賽“最佳人氣女演員” 。
2010年，在《佳期如夢》中一改往日的玉女形象，挑戰性格叛逆、迷戀朋克的90後女孩ANN。同時趙麗穎日漸熟稔的演技得到了導演李少紅的青睞，在新版《紅樓夢》中飾演小“邢岫煙”一角。
2011年，與徐崢、于波、雷恪生等合作主演宮廷喜劇《大內低手》。隨後趙麗穎簽約海潤影視集團，並在2011年的瓊瑤新劇《新還珠格格》中飾演了晴格格一角。9月，與李念、印小天合作出演都市情感劇《夏妍的秋天》，在劇中飾演家境優厚、個性溫柔的完美女孩唐小然。
2012年10月，出演都市情感劇《極品男女日記》，在劇中飾演活力四射的都市女孩楚揚 ；同年，在古裝愛情劇《宮鎖珠簾》中飾演表面為青樓女子實際為刺客的痴情女子百合。
2013年5月1日，由她主演的《吉祥天寶》順利殺青。5月5日，趙麗穎主演的電視劇《陸貞傳奇》。7月13日，根據經典越劇電影《追魚》改編的電視劇《追魚傳奇》登錄湖南衛視第一週播劇場，劇中趙麗穎飾演了機靈可愛的女主角鯉魚精紅綾。8月13日，電影《宮鎖沉香》上映，趙麗穎顛覆以往的甜美形象，出演反派角色琉璃。
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