高度取向的石墨烯膜在便攜式電子產品中可以被用作熱界面材料，然而大部分石墨烯膜都是由氧化石墨烯作前驅體制備得到，氧化石墨烯在熱解過程中表面官能團的分解會使得石墨烯膜出現明顯的膨脹，影響其性能及應用。
近日，韓國基礎科學研究所Rodney S. Ruoff等人發現將小尺寸還原氧化石墨烯（rGO）加入到氧化石墨烯（GO）中，在3000℃熱處理後材料會有著較少的膨脹和較高的密度，隨後機械壓縮可以增加其密度，但會引入缺陷，再次在3000℃下熱處理可以得到高度取向的高質量石墨烯膜，石墨烯膜的密度為2.1g/cm3，橫截面導熱率為5.65W/mK，平面熱導率為2025±25W/mK。相關工作以“Highly Ordered and Dense Thermally Conductive Graphitic Films from a Graphene Oxide/Reduced Graphene Oxide Mixture”為題，發表於《Matter》上。
【圖文講解】
研究人員首先製備了高粘度GO凝膠和小尺寸rGO分散液，通過研磨的方式將兩種前驅體混合均勻後，利用刮刀製備出GO取向的薄膜，在HI溶液中還原並進行熱處理，隨後對所得薄膜進行壓制以除去熱處理引起的膨脹，最後在3000℃下再次熱處理減少其晶格缺陷，即可得到高熱導率的石墨烯膜。
圖1 石墨烯膜製備流程
石墨烯膜的石墨化程度會影響其導熱性，為此研究人員採用XRD、Raman等多種手段對多步處理樣品的石墨化指標進行了表徵分析。結果顯示，在第一次熱處理樣品中添加15wt%小尺寸rGO仍可提高材料的石墨化程度，後續的熱壓及二次熱處理有助於進一步提升薄膜的有序性與石墨化程度，同時引入小尺寸rGO和多步處理也有助於提升材料的力學性能和電導率。
圖2 樣品石墨化指標
相比於原始GO膜，熱處理後薄膜表面官能團減少，同時發生體積膨脹，因此密度有所下降，經過壓制和再次熱處理後石墨烯膜的密度有所提高。相比於單次熱處理的石墨烯膜，多步處理後的石墨烯膜有著更緻密的石墨烯定向排列結構，同時石墨烯片層更薄。
圖3 密度與橫截面形貌
考慮到樣品太薄，研究人員採用光熱拉曼技術和激光誘導熱流的有限元分析相結合來測量材料的面內熱導率，測得薄膜的面內熱導率為2025±25 W/mK，將薄膜粘附到加熱元件上時，多步熱處理後的薄膜樣品顯示出了更好的橫向傳熱性。
圖4 熱性能
小結研究人員將GO與小尺寸rGO薄片複合製備出了高度取向的石墨烯薄膜，刮刀澆築-熱處理-壓制-二次熱處理多步處理的方法可以顯著提升材料的熱性能，這一方法僅需採用刮刀、輥壓和熱處理等常見的工業加工技術，因此有望實現大規模製備。
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S259023852030076X
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來源：高分子科學前沿
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